钴铈氧化物协同催化CO2加氢制乙醇：氧空位与钴物种的协同机制及性能提升

本研究针对CO2减排需求，通过构建CoCeOx复合氧化物催化剂，系统探究Co/Ce比例对CO2加氢制乙醇性能的影响。研究发现适中比例（Co/Ce=1）可实现H2与CO2活化平衡，在235°C、2 MPa条件下获得51.4%的CO2转化率与1.40 mmolEtOH·gcat?1·h?1的乙醇时空产率，为CO2资源化利用提供新策略。

　　

通过调控钴(Co)与铈(Ce)的摩尔比例，研究人员构建了一系列CoCeO_x复合氧化物催化剂，用于催化二氧化碳(CO₂)加氢生成乙醇。实验发现，降低Co/Ce比例可促进氧空位(oxygen vacancies)形成，增强CO₂的吸附与活化，但会削弱氢气(H₂)的解离能力。当Co/Ce比例为1时，催化剂在235°C和2兆帕(MPa)反应条件下表现出最优性能：CO₂转化率达51.4%，乙醇选择性为12.3%，时空产率(STY)达到1.40毫摩尔乙醇每克催化剂每小时(mmol_EtOH·g_cat^?1·h^?1)。

利用原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)技术，研究揭示了氧空位与钴物种间的协同机制：氧空位为反应中间体甲酸盐(HCOO^*)的生成提供活性位点，促进乙醇合成路径；而钴物种可通过解离H₂实现氧空位的动态再生，形成可持续催化循环。该工作为设计高效CO₂转化催化剂提供了重要理论依据与实践方向。