调控活性氢供给实现高效尿素电合成：铜簇修饰MoS2/MoO2纳米片的串联催化机制

电化学尿素合成长期受限于活性氢(H)供给不足导致的CO2与硝酸盐(NO3?)加氢效率低下。本研究通过构建铜簇锚定MoS2/MoO2纳米片串联催化剂（Cu-MoS2/MoO2），实现CO2/NO3?活化与水解离产H的协同机制，显著促进C─N偶联反应。该催化剂在-0.6 V vs. RHE条件下尿素产率达117.5 mmol h?1 gcat.?1，并能稳定运行68小时，为尿素绿色合成提供了新策略。

　　

电化学尿素合成面临的核心挑战在于活性氢（H）供应不足，难以有效驱动二氧化碳（CO₂）和硝酸根（NO₃^?）的加氢过程。本研究设计了一种串联位点催化剂——将铜（Cu）簇锚定于二硫化钼/二氧化钼（MoS₂/MoO₂）纳米片上（简称Cu-MoS₂/MoO₂）。其中铜位点负责激活CO₂和NO₃^?，钼位点则促进水分子解离以持续生成H。通过原位光谱分析与理论计算发现，充足的^*H供给显著加速了中间体的氢化反应，从而强化了碳氮（C─N）偶联效率。该催化剂在-0.6 V（相对于可逆氢电极，RHE）条件下实现了117.5 mmol h^?1 g_cat.^?1的高尿素产率，并能稳定运行68小时而无活性衰减或法拉第效率下降。本研究为通过活性氢调控促进尿素电合成提供了新视角。