钒修饰Mo3C2 MXene：一种高效电催化氮还原合成氨的潜在催化剂筛选与机理研究

来自研究人员通过密度泛函理论高通量筛选，系统研究了3d过渡金属修饰Mo3C2 MXene材料（TM@Mo3C2）用于电催化氮还原反应（NRR）。研究发现钒修饰体系（V@Mo3C2）具有优异的N2活化能力、99.9%的法拉第效率及显著抑制析氢反应（HER）的特性，为常温常压合成氨提供了新型高效催化剂设计策略。

　　

通过基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）的高通量筛选方法，研究人员系统研究了从钪到锌的3d过渡金属（Transition Metal, TM）修饰Mo₃C₂ MXene材料（TM@Mo₃C₂）在常温常压条件下催化氮气（N₂）还原合成氨（NH₃）的电催化性能。理论计算表明，钒修饰体系（V@Mo₃C₂）具有适宜的功函数、强大的N₂活化能力、有效的析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER）抑制特性以及高电流密度等优势。分子动力学模拟证实该材料在300K温度下保持良好热稳定性。

氮分子在V@Mo₃C₂表面采取侧向吸附模式，最适宜遵循酶催化（enzymatic）和连续（consecutive）两种反应路径。特别值得注意的是，连续路径的反应自由能变化为放热过程，导致其决速步（Potential-Determining Step）能垒极低。该材料同时展现出99.9%的法拉第效率（Faradaic Efficiency），显著抑制了副反应HER的竞争性发生。这些发现为开发新型过渡金属修饰MXene材料用于高效电催化氨合成提供了重要理论依据。