硫增强配对电催化CO2-C2+转化与醇氧化反应中CO活化的原位探测研究

本研究开发了硫增强CuBi2O4/氮掺杂石墨烯（SCB/NG）自支撑电催化剂，实现了CO2还原（CO2RR）与醇氧化（AOR）的高效耦合，C2+产物法拉第效率（FEC2+）达92.4%且稳定运行200小时，苯甲醛选择性近100%，糠醛选择性超83%。结合原位拉曼光谱与DFT计算揭示了*CO二聚机制与关键中间体覆盖行为，并构建太阳能驱动系统实现16%的光-燃料转换效率与98%稳定性保持率，为碳中性化学合成提供了可规模化应用的能源转化策略。

　　

该研究通过构建自支撑的硫增强CuBi₂O₄纳米球锚定氮掺杂还原氧化石墨烯（SCB/NG）电催化剂，实现了CO₂还原反应（CO₂RR）与醇氧化反应（AOR）的协同进行。在持续200小时的运行中，C₂₊产物的法拉第效率（FE_C2+）突破92.4%，同时对苯甲醛和糠醛分别表现出近100%和超过83%的选择性。通过原位拉曼光谱技术监测到*CO二聚化过程，并结合密度泛函理论（DFT）计算揭示了关键中间体的覆盖行为与反应路径机制。该双功能系统进一步集成于太阳能驱动平台，实现了16%的太阳能-燃料转换效率，且稳定性保持率超过98%，为碳中性化学品生产提供了高效可扩展的解决方案。