无金属多孔芳香骨架（PAF-146）通过非均相催化活化PMS实现高效污染物降解及其双路径机制解析

来自相关领域的研究人员针对金属基催化剂在高级氧化过程中存在的环境风险与稳定性问题，开发了一种富含N、S杂原子的多孔芳香框架材料PAF-146。该研究证实其作为无金属催化剂可通过自由基与非自由基双路径高效活化过一硫酸盐(PMS)，20分钟内实现对罗丹明B(RhB)99.7%的降解，且具备优异的抗干扰能力，为环境修复提供了新型绿色催化方案。

　　

通过杂环单元合成的多孔芳香框架材料PAF-146富含氮(N)和硫(S)原子，展现出卓越的稳定性与催化活性。该无金属催化剂在过一硫酸盐(Peroxymonosulfate, PMS)介导的高级氧化过程(Advanced Oxidation Processes, AOPs)中表现出优异的环境修复能力，对罗丹明B(Rhodamine B, RhB)的降解率达到99.7%（20分钟内），其反应速率常数是未掺杂N/S的原始PAF材料的95倍。该材料对阴离子干扰、不同水体环境及腐殖酸(Humic Acid, HA)均表现出良好抗性。

强电负性的N/S原子引起PAF-146电荷密度重新分布，导致相邻碳原子带正电。PMS通过这些碳原子发生亲核加成反应，触发电子转移过程，最终形成单线态氧(¹O₂)和超氧阴离子自由基(O₂^•?)。研究表明PAF-146通过自由基与非自由基协同路径实现RhB的高效降解，为开发具有丰富催化位点的无金属PMS活化催化剂提供了重要设计思路。