综述：碳氮基先进材料在能源转换与存储中的应用：近期进展、当前挑战、前景及环境影响

本综述系统探讨了石墨相氮化碳（g-C3N4）在能源领域的应用潜力，重点分析了其制备策略、在光催化产氢（PHP）、碳还原（PCR）、电池与超级电容器（SCs）中的性能优化，并指出通过缺陷工程与复合结构设计可突破其导电性差与比表面积低的瓶颈，为绿色能源材料开发提供重要参考。

　　

引言

全球能源短缺与环境污染是当今世界面临的两大挑战。预计到2040年，全球能源需求将达8.6×10²⁰ J，而不可再生能源仍将主导能源供应结构。化石燃料的大量消耗导致温室气体排放激增，亟需发展清洁能源存储技术。在众多电化学储能系统中，超级电容器（SCs）和电池（如锂离子电池LIBs、钠离子电池SIBs）因具有高能量密度、快速响应能力和环境友好特性而备受关注。然而，这些设备仍存在功率密度不足（电池）和能量密度偏低（SCs）等问题，开发高效电极材料成为研究重点。

g-C₃N₄的起源与特性

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种非金属聚合物半导体，自1834年被发现以来，因其高物理化学稳定性、2.6–2.7 eV的适宜带隙及低成本特性，在催化、光电子和能源领域展现出潜力。其以尿素等为前体，可在低温（约300°C）下合成，但原始g-C₃N₄存在比表面积小、导电性差和不可逆容量损失等缺陷，需通过形态调控和功能化改性提升性能。

g-C₃N₄在能源转换与存储中的应用

在能源转换方面，g-C₃N₄可用于光催化产氢（PHP）和二氧化碳还原（PCR），其可见光响应特性与价带/导带位置适合氧化还原反应。通过掺杂（如B、P、S元素）或构建异质结（如g-C₃N₄/TiO₂）可增强光吸收和载流子分离效率。在储能领域，g-C₃N₄作为电极材料用于SCs和电池，其层状结构利于离子嵌入/脱出。例如，在LIBs中，g-C₃N₄复合电极可提高循环稳定性；在SCs中，氮掺杂碳材料可提升电容性能。

DFT计算与机器学习辅助设计

理论计算（如密度泛函理论DFT）和人工智能（AI）技术用于解析g-C₃N₄的构效关系。研究表明，含氧官能团（OCFGs）的引入会引起结构变形并调节电子分布，从而影响催化活性。机器学习模型可预测材料性能，加速高性能g-C₃N₄材料的设计与筛选。

长期稳定性与实用性

g-C₃N₄的热/化学稳定性使其适用于恶劣环境，但在长期循环中可能出现结构降解或活性下降。通过界面工程和封装技术可增强其机械强度与循环寿命，推动其在实际设备（如太阳能电池、电动汽车）中的应用。

关键挑战与前景

当前g-C₃N₄面临的主要挑战包括：导电性不足、活性位点有限、大规模制备的工艺难题。未来需通过纳米结构设计、杂原子掺杂和复合材料开发优化其性能。同时，需关注材料全生命周期对环境的影响，确保其可持续性。

结论

g-C₃N₄作为一种低成本、环境友好的材料，在能源转换与存储中具有广阔应用前景。缺陷工程和结构改性可有效提升其性能，但需平衡活性与稳定性。多学科交叉（如DFT、AI）将为材料设计提供新思路，推动其在实际能源系统中的规模化应用。