Eu3+掺杂的Lu2.5Y0.5(Al2.5Ga2.5)O12单晶的发光与闪烁特性（采用浮区法生长）

《Radiation Physics and Chemistry》：Luminescence and Scintillation Properties of Eu3+-Doped Lu 2.5Y 0.5(Al 2.5Ga 2.5)O 12 Single Crystals Grown by the Floating Zone Method

高效红橙闪烁发光材料Lu?.?Y?.?(Al?.?Ga?.?)O??:Eu3?的浮区法合成与性能研究。通过调控Eu3?掺杂浓度（0.5-10 mol%）制备单晶，XRD证实单相镧镱铝镓氧化物结构，Eu3?的?D?→?F?特征发射在5 mol%时达到最高光输出效率（0.82 cd/W·sr），辐射致发光寿命与光致发光衰减时间均显示毫秒级特性，证实Eu3?占据非中心对称晶格位，满足高分辨率辐射探测需求。

　　本研究探讨了一种新型的镥钇铝镓石榴石（LuYAGG）单晶材料，该材料通过掺杂铕（Eu3?）离子实现了优异的发光和闪烁性能。研究人员通过浮动区法（floating zone method）成功合成了不同铕掺杂浓度（0.5–10 mol%）的LuYAGG:Eu单晶，验证了其在辐射检测和成像领域的应用潜力。这种材料的合成过程不仅关注于获得高纯度和均匀的晶体结构，还特别注重于其光学性能的优化，使其能够适用于高分辨率的检测设备。

在材料科学中，发光和闪烁是两个重要的物理现象，它们涉及材料在受到激发后发射光的过程。发光通常指的是非热致发光，而闪烁则是一种特殊的发光形式，其特点是材料在受到电离辐射后产生快速的光脉冲。这种快速响应对于高能物理、医学成像（如正电子发射断层扫描）以及国家安全领域具有重要意义。因此，寻找具有高光输出、快速衰减时间和良好能量分辨率的材料成为当前研究的重点。在这些材料中，无机磷光体，特别是以稀土离子作为激活剂的材料，受到了广泛关注。稀土离子如铕（Eu3?）因其在发光过程中的高效性而被特别青睐，它们能够吸收来自宿主晶格的能量，并以光的形式重新释放。

在所有稀土离子中，铕离子因其在可见光区域内的强烈红色和橙色发射而特别突出。这种发射主要来源于Eu3?的特定能级跃迁，即从激发态的5D?到基态的7F?的电偶极跃迁，其波长集中在615纳米左右，同时还有来自5D?到7F?跃迁的次级橙色发射，波长约为594纳米。这种组合的发射特性使得Eu3?掺杂的磷光体在需要高颜色纯度和与硅基光电探测器相匹配的光谱的应用中表现优异。因此，本研究选择Eu3?作为激活剂，以探索其在石榴石基材料中的独特发光机制。

与之前研究的其他铕掺杂材料，如硼酸盐（LaB?O?和LaBO?）和钼酸盐（Li?MoO?）相比，本研究的重点在于探究一种新型的石榴石结构材料的发光和闪烁特性。这些早期研究主要集中在热致发光剂量测量上，即通过加热材料来测量其受到的辐射剂量。然而，本研究的目标是分析一种石榴石闪烁材料的基本性能，特别是其在不同辐射类型下的响应能力。研究结果将有助于更深入地理解晶体结构、掺杂剂和闪烁性能之间的关系，从而推动更高效、更可靠的闪烁材料的设计。

在闪烁过程中，Eu3?离子充当深层电子陷阱，其发光可以通过宿主到激活剂的能量转移过程被激发。然而，这种能量转移的效率以及整体的闪烁性能高度依赖于掺杂浓度。在较低的Eu3?浓度下，由于能量转移不足，发光强度较弱；而在过高的浓度下，浓度淬灭和交叉弛豫等过程可能会降低光输出并延长衰减时间。因此，确定最佳的Eu3?掺杂浓度对于最大化闪烁输出和减少衰减损失至关重要。为了应对这些挑战，本研究聚焦于Eu3?掺杂LuYAGG单晶的合成与表征，通过不同浓度的Eu3?掺杂，研究其对晶体结构、发光效率和闪烁响应的影响。

在实验过程中，研究人员使用了高纯度的氧化铝（Al?O?）、氧化钇（Y?O?）、氧化镥（Lu?O?）、氧化镓（Ga?O?）和氧化铕（Eu?O?）作为起始材料。这些材料按照目标组成精确称量，并通过研磨混合确保成分均匀。混合后的材料被压制成圆柱形棒材，使用弹性模具和等压压力进行加工。最终，通过高温烧结和冷却过程获得绿色体，再进一步加工成单晶样品。通过这种方法，研究人员能够获得高纯度、高均匀性和适合闪烁研究的较大尺寸的晶体。

为了验证晶体的结构，研究人员采用了X射线衍射（XRD）技术。XRD图谱显示，不同浓度的Eu3?掺杂LuYAGG单晶均形成了单一的石榴石结构，未出现次级相。这表明Eu3?能够成功地替代宿主晶格中的某些位置，而不会引起晶格结构的显著畸变。此外，XRD测量是在未将样品研磨成粉末的情况下直接在生长后的LuYAGG:Eu单晶表面进行的，这种方法不仅有助于确认相纯度，还能评估整体的晶体质量，同时保持了样品的完整性。

在光学性能方面，研究人员利用透射光谱（optical transmission spectra）研究了LuYAGG:Eu单晶在可见光区域内的透明度。结果显示，该材料在可见光范围内具有良好的透光性，吸收损失较小。这表明Eu3?的掺杂并未显著影响材料的光学透明度，使其能够适用于需要高透光性的光学器件。此外，通过光致发光（PL）和辐射致发光（RL）光谱，研究人员观察到了Eu3?的特征发射峰，尤其是5D?→7F?和5D?→7F?的跃迁，这些跃迁对应了红色和橙色的发射，进一步确认了Eu3?离子在非中心对称位置的占据情况。

PL衰减测量和X射线激发下的闪烁衰减分析显示，LuYAGG:Eu单晶的发光寿命在毫秒级范围内，这与Eu3?激活的石榴石材料的典型发光寿命相符。这一结果表明，Eu3?离子的发光过程具有较长的寿命，能够为辐射检测设备提供稳定的信号。此外，通过光输出（light yield）分析，研究人员发现5 mol% Eu掺杂的样品在662 keV γ射线激发下表现出最高的闪烁效率。这一结果说明，在特定的Eu3?掺杂浓度下，材料能够实现最佳的光输出，从而在实际应用中表现出更高的性能。

本研究的实验结果表明，通过合理调整Ga3?和Y3?的共掺杂比例，可以有效优化LuYAGG的能带结构，提高宿主到激活剂的能量转移效率，减少晶格应变，并增强整体的闪烁性能。与传统的石榴石基材料如LuAG或YAG相比，LuYAGG在这些方面表现出更显著的优势。这种优化使得LuYAGG成为一种理想的闪烁材料，尤其适用于高分辨率的检测设备。

此外，研究人员还特别关注了Eu3?在不同浓度下的发光行为。在较低浓度下，Eu3?的发光强度较弱，而在较高浓度下，光输出可能会受到浓度淬灭效应的影响。因此，本研究通过系统地分析不同浓度的Eu3?掺杂情况，确定了最佳的掺杂浓度，以实现高光输出和快速衰减时间的平衡。这种平衡对于实际应用中的辐射检测设备至关重要，因为它能够提高检测的准确性和效率。

本研究的实验结果不仅为LuYAGG:Eu单晶的结构和光学性能提供了详细的数据支持，还为未来开发更高效的闪烁材料提供了理论依据。研究人员通过实验数据验证了不同掺杂浓度对材料性能的影响，为优化材料的结构和性能提供了重要的参考。这些结果将有助于进一步推动石榴石基材料在辐射检测领域的应用，特别是在需要高光输出、快速衰减时间和良好能量分辨率的场景中。

在实际应用中，LuYAGG:Eu单晶可以用于高能物理实验、医学成像设备和国家安全领域的辐射监测系统。这些设备通常需要高灵敏度和高分辨率的检测能力，而LuYAGG:Eu单晶的优异性能使其成为一种理想的选择。此外，由于其良好的光学透明度和稳定的发光寿命，LuYAGG:Eu单晶还可以用于其他光学应用，如光谱分析和光信号传输。

总的来说，本研究通过系统的实验分析和理论探讨，验证了Eu3?掺杂LuYAGG单晶在辐射检测和成像领域的应用潜力。研究结果表明，这种材料在结构、光学性能和闪烁特性方面均表现出优异的性能，特别是在特定的Eu3?掺杂浓度下，能够实现最佳的光输出和快速衰减时间。这些发现为未来开发更高效的闪烁材料提供了重要的基础，并为相关领域的研究提供了新的思路和方向。