FlowMat：基于MATLAB/Simulink的模块化流反应器建模与优化开源工具箱

本研究针对流反应器建模与优化过程中自动化与先进模型整合难度大、现有工具操作复杂且成本高的问题，开发了一款开源MATLAB/Simulink工具箱FlowMat。该工具箱采用模块化架构和拖拽式界面，支持物理模型（PBM）、数据驱动模型（DDM）及物理信息神经网络（PINN）等多种建模方法，实现了流反应器的高效模拟、参数识别与优化。研究表明，FlowMat能显著降低参数确定与反应器优化的时间和成本，为研究人员和工程师提供了强大且易用的资源。

　　

在当今化学合成领域，连续流化学正以其卓越的效率、可扩展性和过程控制能力，逐渐成为替代传统间歇式反应的重要技术。流反应器能够提供更精确的反应参数控制、更高的安全性以及过程自动化的潜力，这使得它在现代化学研究和工业生产中扮演着越来越关键的角色。然而，尽管技术不断进步，流反应器的自动化与高级建模仍然面临显著挑战。特别是在过程控制、反应优化、过程监测、放大生产以及数据整合等方面，现有的解决方案往往存在操作复杂、需要大量专业知识、成本高昂或者灵活性不足的问题。

许多现有的商业软件，如CHEMCAD、Aspen Plus和gPROMS，虽然功能强大，但对于非专业用户或资源有限的研究团队来说，学习和使用的门槛较高。另一方面，尽管Python等开源库（如OpenFOAM或Cantera）提供了较高的灵活性，但其配置复杂且对计算资源要求较高，这在一定程度上限制了它们的广泛应用。因此，开发一个用户友好、功能全面且易于获取的工具箱，对于推动流化学的发展具有重要意义。

正是在这样的背景下，一项新的研究在《RSC Advances》上报道了一款名为FlowMat的开源MATLAB/Simulink工具箱，旨在解决上述挑战。该研究由Sebastian Knoll、Klara Silber、Jason D. Williams、Peter Sagmeister、Christopher A. Hone、C. Oliver Kappe、Martin Steinberger和Martin Horn共同完成。FlowMat工具箱采用模块化设计，支持多种建模方法，包括物理模型（PBM）、数据驱动模型（DDM）以及物理信息神经网络（PINN）等混合方法。通过直观的拖拽界面，用户可以轻松构建流反应器系统，并进行模拟、参数识别和优化操作。

为了开展这项研究，研究人员主要应用了几项关键技术方法。首先，他们利用过程分析技术（PAT），如在线FTIR（傅里叶变换红外光谱）、UHPLC（超高效液相色谱）和UV-Vis（紫外-可见光谱） spectroscopy，来实时监测反应过程中的浓度变化。实验数据通过偏最小二乘（PLS）模型进行校准和转换，确保浓度测量的准确性。其次，研究采用了多种建模方法，包括传递函数模型、釜串联模型（tanks-in-series model）、轴向扩散模型（axial-dispersion model）以及神经网络模型。特别是，物理信息神经网络（PINN）被用于整合物理定律（如偏微分方程PDE）和数据驱动学习，以在数据稀缺的情况下仍能获得准确参数估计。此外，参数识别和优化过程使用了MATLAB的内置优化算法（如fmincon）和第三方工具（如YALMIP），支持基于瞬态实验数据的高效参数估计，从而减少了对稳态数据的依赖，降低了实验成本和时间。最后，所有实验均在定制流反应器系统上进行，使用了Knauer AZURA HPLC泵、背压调节器（BPR）和温度控制单元，确保了实验条件的高度可控性和可重复性。

研究结果部分通过多个实验验证了FlowMat工具箱的有效性和实用性。

在延迟和分散效应模型验证部分，研究人员通过示踪剂实验验证了传递函数模型的准确性。实验涉及不同管长、直径和流速条件下的浓度测量，使用FTIR、UHPLC和UV-Vis等PAT工具进行监测。结果表明，模拟值与实测值高度一致，证明了传递函数在描述流反应器中物质传输延迟和分散效应方面的可靠性。插值方法在不同流速间的适用性也得到了确认，参数可重复用于相同管道的后续实验。

在包含反应的流反应器模型验证部分，研究以帕尔-克诺尔反应（Paal–Knorr reaction）为例，验证了轴向扩散模型和神经网络模型的性能。对于单步反应系统，使用轴向扩散模型模拟反应过程，模拟结果与实验数据吻合良好，验证了模型的有效性。同时，训练浅层神经网络（使用70%数据用于训练，30%用于验证）也显示出良好的预测能力，训练集和验证集的均方误差（MSE）分别为17×10^?3和35×10^?3，表明模型具有良好的泛化能力。

在参数识别部分，研究重点展示了如何利用瞬态实验数据估计反应参数。对于两步帕尔-克诺尔反应，研究人员使用轴向扩散模型和物理信息神经网络（PINN）来估计阿伦尼乌斯方程中的指前因子（A）和活化能（E_a）。结果表明，基于FlowMat的优化参数（通过fmincon算法）相比外部软件Dynochem具有更低的估计误差（ζ_p值分别为2.45×10^?4和4.17×10^?4），而PINN方法进一步将误差降低至0.88×10^?4。交叉验证实验证明，这些参数在未见数据（如稳态实验）上仍能保持良好预测性能，凸显了瞬态数据在参数识别中的高效性。

在优化部分，研究展示了FlowMat在反应器操作点和系统配置优化方面的能力。以帕尔-克诺尔反应为例，优化变量包括流速、温度和反应器体积，目标为最大化产物浓度、吞吐量并最小化成本和反应器尺寸。使用多目标优化和帕累托前沿分析，研究人员找到了最佳操作条件，例如较高温度允许使用较小反应器体积，而较低温度则需要更大体积来补偿反应速率下降。优化结果提供了有价值的权衡信息，可用于指导实际反应器设计和操作。

研究的结论部分强调，FlowMat工具箱成功整合了多种建模方法，提供了一个用户友好、功能强大的平台用于流反应器的模拟、参数识别和优化。其支持瞬态实验数据的使用显著减少了实验时间和成本，而物理信息神经网络（PINN）等先进方法的应用则进一步提高了参数估计的准确性和可靠性。该工具箱不仅适用于学术研究，还能为工业界的流程开发和优化提供实用工具，有望推动流化学技术的更广泛应用和发展。

讨论部分指出，尽管FlowMat在多个方面表现出色，但仍有进一步扩展的空间。例如，未来可以增加超参数调优功能以提升神经网络性能，或者扩展支持更多类型的反应器模型和优化算法。此外，工具箱的开源特性鼓励社区贡献和协作，有望促进行业内的知识共享和技术进步。总体而言，这项研究为流反应器建模和优化提供了创新解决方案，具有重要的科学意义和实用价值。