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多孔有机聚合物中氮位点的特异性工程用于增强痕量二氧化硫吸附
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月23日 来源:Separation and Purification Technology 9
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本研究通过自由基聚合法设计三种含不同氮吸附位点的多孔有机聚合物(POPs),实现高效痕量SO2捕获。POP-Phe在273 K下吸附量达15.4 mmol·g?1,其SO2/CO2选择性(450)与突破时间(969.3 min·g?1)均居报道材料前列,为物理吸附驱动型烟气净化提供新策略。
通过精准的氮位点工程设计,我们成功构建了具有优异二氧化硫捕获性能的多孔有机聚合物材料。其中POP-Phe表现出卓越的痕量SO2吸附能力(298 K下0.1 bar时为4.7 mmol·g?1)和创纪录的选择性(SO2/CO2 = 450,SO2/N2 = 2014),其动态突破实验更验证了其在模拟烟气(0.17% SO2/15% CO2/84.83% N2)中长达969.3 min·g?1的突破时间,堪称低浓度SO2捕获的明星材料!
以典型材料POP-Phe为例,通过3,8-二乙烯基-1,10-菲啰啉在无水DMF中经AIBN引发剂作用下120°C溶剂热聚合72小时制得。该合成策略同样适用于类似POP材料:POP-Pyr和POP-Bce分别由其对应乙烯基功能化单体(3,6-二乙烯基哒嗪和3,8-二乙烯基苯并[c]噌啉)自聚合制备。
基于烟气可持续净化的迫切需求,我们合理设计了一系列具有中等碱性氮杂环位点的氮工程多孔有机聚合物(POP-Phe、POP-Bce、POP-Pyr)。这种避免强碱性基团的策略在保持SO2亲和力的同时实现了卓越的再生循环能力。其中POP-Phe实现了基准性能:痕量SO2捕获(0.1 bar/298 K下4.7 mmol·g?1);空前选择性(SO2/CO2 = 450,SO2/N2 = 2014);以及创纪录的突破时间(969.3 min·g?1),展现出从模拟烟气中动态分离SO2的巨大潜力。
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