调控铁单原子配位环境增强苯在碳基材料吸附性能的机制与实验研究

本研究通过密度泛函理论（DFT）计算与实验验证，揭示了N/O配位调控的碳基铁单原子吸附剂（Fe/SAA）对苯分子的高效吸附机制。Fe-N2O2构型表现出最优吸附性能（吸附能?0.685?eV，较纯碳基底提升59%），其机制涉及Fe位点磁矩诱导的苯环p电子极化、d-p轨道杂化增强及O配位直接参与吸附作用，为设计室内苯污染控制材料提供了新策略。

　　

Highlight

• 铁单原子位点的配位环境通过调节电子结构显著影响苯吸附性能。

• Fe-N₂O₂构型表现出最强的苯吸附能力（?0.685?eV）。

• O配位通过p-p轨道相互作用直接参与吸附过程。

• 高自旋磁矩和电荷重分布诱导苯环电子极化。

• d轨道能级优化增强了Fe d轨道与苯C p轨道的杂化。

Results and discussion

配位环境是决定铁单原子吸附剂（Fe/SAA）表面电子性质的关键因素。理论计算初步筛选出能高效吸附苯的单原子锚定结构。结果表明，Fe-N₂O₂-II构型具有最优的苯吸附效果，其吸附能达?0.685?eV，较纯碳基底提升59%。态密度（DOS）分析显示，N/O均衡配位优化了Fe d轨道能级，增强了其与苯分子C p轨道的杂化作用。此外，O配位通过O p轨道与C p轨道的相互作用直接参与吸附，进一步提升了吸附稳定性。

Conclusion

本研究通过调控N/O元素对铁原子配位环境的修饰，揭示了苯分子在碳基Fe/SAA上的吸附差异。DFT计算表明苯在Fe-N₂O₂构型上吸附最强，最大吸附能为?0.685?eV。DOS分析指出Fe d轨道与苯C p轨道的杂化是增强吸附的关键。实验成功以栗壳生物质碳制备了N/O共配位铁单原子材料，其中Fe-N₂O₂/ORC（富氧碳基底）材料表现出卓越的苯去除效率，为室内苯污染控制提供了高效材料设计策略。