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二氧化铈形貌调控对甲苯光热协同催化降解的形态效应及机理研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月23日 来源:Separation and Purification Technology 9
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本研究系统探讨了不同形貌CeO2催化剂(纳米球、纳米棒、纳米立方体)在光热协同催化降解甲苯中的性能差异,揭示了形貌调控通过影响比表面积、能带结构和氧空位浓度(Ce3+/Ce4+循环)增强ROS(活性氧物种)生成与吸附能力的机制,为VOCs(挥发性有机物)净化材料设计提供理论依据。
结构与元素分析
XRD结果(图1)证实了CeO2的立方萤石结构(JCPDS No. 34–0394),在2θ = 28°、33°、47°、56°、59°、69°、77°和79°处出现衍射峰。通过HR-TEM观察不同CeO2催化剂的形貌和晶向[16]。如图2所示,CeO2样品呈现三种独特形貌:球形、棒状和立方体。纳米球(NS)CeO2(图2a~c)平均直径约100 nm,暴露(111)晶面[17]。纳米棒(NR)则主要暴露(110)和(100)晶面,而纳米立方体(NC)以(100)晶面为主。这种晶面暴露差异直接影响表面氧空位密度和Ce3+/Ce4+比例,进而调控光生载流子分离效率和热催化活性位点分布。
结论
本研究通过形貌、能带和活性位点的多尺度协同调控策略,阐明了CeO2形貌(NS、NR、NC)对光热VOCs降解性能的影响机制。实验结果表明,纳米球(NS)催化剂凭借其高比表面积、窄带隙和富集Ce3+诱导的氧空位,展现出最优活性。机理分析揭示:可见光不仅促进活性氧物种(ROS)的原位生成,加速甲苯氧化转化,还通过增强甲苯分子及其中间体与CeO2表面位点的吸附作用,显著降低反应温度与能耗。这一发现为设计高效光热协同催化体系提供了关键理论支撑。
作者贡献声明
王嘉盛: 原始草案撰写、方法论设计、实验操作与数据分析;
张鸿坤: 方法论支持与数据验证;
史丽丽: 软件建模与形式化分析;
周航宇: 方法验证与实验协调;
周宝成: 资源协调与监督指导;
孙鹏飞: 综述修订、基金获取、概念设计与深度分析(通讯角色);
董小平: 综述修订与项目监督。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本研究的财务或个人关系冲突。
致谢
本研究由浙江省自然科学基金(编号:LTGS24B070003)资助。
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