机器学习与密度泛函理论协同揭示粉煤灰基地聚合物重金属固定化机制及其环境应用前景

本文创新性地融合机器学习（ML）与密度泛函理论（DFT），系统解析粉煤灰（CFA）基地聚合物对重金属的固定化机制。研究通过梯度提升回归（GB）模型实现高精度预测（R2=0.9284），揭示重金属性质对固定效率的主导影响（64.4%），并结合DFT从电子局域函数与相互作用能角度阐明微观固化机理，为固体废物资源化与污染控制提供理论支撑。

　　

Highlight

本研究通过机器学习与密度泛函理论的多尺度融合，揭示了粉煤灰基地聚合物固化重金属的关键机制。梯度提升回归（GB）模型以0.9284的R²值展现卓越预测性能，特征重要性分析表明：重金属性质（64.4%）> 地聚合物原料特性（30.8%）> 养护条件（4.5%）> 碱激活剂性质（0.3%）。DF计算进一步从原子尺度证实，大半径水合重金属离子、低硅铝比（Si/Al）及高钙含量可增强固化效果，具体表现为相互作用能降低与电子局域函数（ELF）峰值升高。

数据统计结果与可视化

图2通过小提琴图呈现所有特征因子的数据分布规律。粉煤灰（CFA）添加量分布范围广泛，印证其在地聚合物制备中的普适性；原料中SiO₂/Al₂O₃摩尔比集中分布于1.5-3.0区间，暗示此范围为最优结构形成条件；碱激活剂浓度与养护温度均呈现近似正态分布，反映实验设计的合理性。数据可视化有效揭示了参数间的潜在关联性与优化空间。

结论

基于ML与DFT的协同策略，本研究不仅实现了对CFA基地聚合物重金属固定率的高精度预测（GB模型R²=0.9284），更从分子层面阐释了固化机制。特征重要性排名前四的关键因子为：重金属离子半径、地聚合物钙含量、Si/Al比及养护温度。DFT计算表明，低Si/Al比与高钙含量可促进体系形成更稳定的网络结构，通过增强电子局域性与降低结合能实现重金属的长效固定。