可见光驱动双光化学级联实现氮杂-β-内酰胺的模块化合成

来自国际前沿的研究团队开发了一种可见光诱导的[2 + 2]环加成反应，通过光生烯酮与氮杂芳烃（azoarenes）的高效结合，实现了氮杂-β-内酰胺（aza-β-lactams）的绿色合成。该方法在无过渡金属条件下利用N-对甲苯磺酰腙（N-tosylhydrazones）原位产生烯酮中间体，产率高达99%，底物适用范围广（22例）。结合实验与密度泛函理论（DFT）计算揭示了分步反应机制，EcoScale评分达86.5，为含氮杂环的可控组装提供了可持续新策略。

　　

研究人员开发了一种利用可见光驱动的创新合成策略，通过双光化学级联反应实现了氮杂-β-内酰胺（aza-β-lactams）的模块化构建。该工作通过可见光诱导N-对甲苯磺酰腙（N-tosylhydrazones）原位生成烯酮（ketene）中间体，无需过渡金属参与，随后与氮杂芳烃（azoarenes）发生[2 + 2]环加成反应，高效构建了具有重要药理和合成价值的四元氮杂环骨架。

该方法表现出优异的产率（高达99%）和广泛的底物适应性（22个示例），可兼容多种电子效应和空间位阻差异。机理研究表明，反应经历分步途径：先形成烯酮中间体，随后进行环化，这一过程通过实验研究与密度泛函理论（DFT, Density Functional Theory）计算得到了验证。

该研究拓展了光生烯酮在合成中的应用，为可见光激活条件下含氮杂环的可控组装建立了多功能平台。优化方案的EcoScale评估得分达到86.5分，基于试剂安全性、能量输入和后处理效率等指标，体现了该方法出色的可持续性。