富氮空位C3N4负载PdCo催化剂实现高效光催化CO2选择性转化制乙烯

本研究针对光催化CO2还原过程中光生电子密度不足与多碳产物C–C耦合动力学缓慢的难题，通过二次氢辅助剥离技术在C3N4中精准构建双氮空位（N2C/N3C），诱导π共轭体系电子局域富集并形成强内建电场，显著提升电荷分离效率。负载PdCo合金后，Co优化C1中间体（CO/CHO）吸附稳定性，Pd作为C–C耦合活性中心促进加氢过程，最终实现36.3 μmol g?1 h?1的C2H4产率与81.5%电子选择性，为设计高效CO2光还原系统提供新范式。

　　

通过精准构建富含双氮空位（N₂C/N₃C）的C₃N₄载体，研究团队成功激活π共轭体系的电子局域化聚集，形成强内建电场以驱动高效空间电荷分离。在此基础上，PdCo合金的修饰突破了多碳耦合反应瓶颈：钴（Co）优化了一碳中间体（CO/CHO）的吸附与稳定化过程，而钯（Pd）作为碳-碳（C–C）耦合的活性中心加速加氢反应。该协同策略最终实现每小时每克36.3微摩尔的乙烯（C₂H₄）产率与81.5%的电子选择性，为先进二氧化碳（CO₂）光还原系统的设计开辟了新路径。