卤素终止（F、Cl和Br）以及表面对称性对Ti3C2 MXenes吸附H2S、SO2和NO2气体性能的影响

实时检测环境中的有毒有害气体对工业安全和人体健康至关重要。本研究通过第一性原理计算系统考察了三种卤素修饰Ti3C2 MXenes对H2S、SO2、NO2的吸附特性，发现对称型Ti3C2F2等结构在特定气体传感器中表现优异，不对称型如Ti3C2FCl-Cl可同时检测H2S和SO2，而Ti3C2FBr-Br对NO2具有高灵敏度和快速恢复特性。值得注意的是，Ti3C2F2等材料吸附NO2后产生磁性，为开发基于MXenes的磁气敏器件提供了新思路。表面工程通过调控对称性和终端卤素原子显著影响气体吸附行为，其中不对称结构的固有电场效应可增强电荷转移效率，这为MXenes功能化设计提供了理论依据。

　　

在常温常压条件下实时检测有毒和有害气体对于工业安全和人类健康至关重要。然而，传统的气体传感器存在灵敏度低、重复性差、工作温度高以及选择性不足等问题。MXenes是一类具有气体传感潜力的前沿功能二维材料。在这项研究中，我们利用第一性原理计算系统地研究了三种有害气体（H₂S、SO₂和NO₂）在卤素功能化的Ti₃C₂ MXenes表面的吸附行为，涵盖了对称结构（Ti₃C₂F₂、Ti₃C₂Cl₂和Ti₃C₂Br₂）和非对称结构（Ti₃C₂FCl、Ti₃C₂FBr和Ti₃C₂ClBr）两种情况。研究结果表明，Ti₃C₂FCl–F和Ti₃C₂FBr–F结构适用于高灵敏度且恢复速度快的NO₂化学传感器；而Ti₃C₂FBr–Br结构则适用于H₂S和SO₂传感器。值得注意的是，Ti₃C₂F₂、Ti₃C₂FCl–Cl以及Ti₃C₂BrCl–Cl在吸附NO₂后会呈现磁性，这使它们在自旋电子学或磁性气体传感器领域具有潜在应用价值。此外，研究还阐明了气体吸附的机制。与材料本身相比，吸附行为更多地受到表面末端原子的影响；非对称Janus结构两端之间的电势差产生的固有电场会改变气体分子的电荷转移行为，这对于通过表面工程改进MXenes以满足特定需求具有积极意义。