通过飞秒激光刻写和重新定向技术在金刚石中制备取向的NV中心阵列

《Frontiers in Quantum Science and Technology》：Fabrication of oriented NV center arrays in diamond via femtosecond laser writing and reorientation

氮空位（NV）中心定向控制技术研究中，采用飞秒激光退火方法实现激光写入NV中心的方向调整。通过空间光调制器校正激光束像差，利用532nm连续波激光激发并分析荧光偏振特性，在(111)和(100)晶向金刚石基底上成功重构NV中心取向。实验表明，该技术可保持空间排列的同时实现均匀取向控制，使磁灵敏度提升4倍。关键技术包括激光退火参数优化、多偏振态荧光分析及误差修正算法

　　NV中心在金刚石中的应用一直受到广泛关注，因其在室温下具有较长的相干时间，以及在固态中集成的特性，使得它们成为量子传感技术中极具潜力的候选材料。NV中心是金刚石晶格中一个氮原子替代位点附近存在空位的点缺陷，其电子自旋状态可以在室温下被光初始化、操控和读出。这些特性使得NV中心能够用于磁强计、电场计和温度计等多种应用，同时它们还具备高度的灵活性，可以通过不同的方法实现更高效的磁检测，例如在零磁场条件下或无需微波激发的情况下运行。此外，NV中心还能作为自旋寄存器，将自旋极化转移到邻近的核自旋上，从而实现超长的自旋相干时间，为未来的量子技术提供了重要的基础。

然而，尽管NV中心的这些特性令人印象深刻，但它们的随机取向仍然是一个挑战。在某些磁强计应用中，取向的随机性会降低信号对比度，因为每个NV中心只能对与自身取向轴平行的磁场成分敏感。为了克服这一问题，研究者们尝试了多种方法，包括通过化学气相沉积（CVD）生长获得特定取向的NV中心。例如，在(110)和(100)取向的金刚石表面上，CVD方法已被证明可以产生具有偏好取向的NV中心。对于(111)取向的表面，也可以获得单一取向的NV中心。但目前尚无方法能够实现对单个NV中心的定向控制，尤其是在需要高空间分辨率的传感应用中。

为了解决这一问题，研究团队开发了一种基于飞秒激光退火的全光学方法，使得激光写入的NV中心能够被定向到特定的晶格轴上。该方法的关键在于通过偏振分析来确定NV中心的取向，并在需要时重复退火和偏振分析，直到达到所需的取向。这种方法不仅能够实现单个NV中心的定向控制，还能在(111)取向的金刚石基底上制造出具有统一取向的NV阵列，而在(100)取向的基底上则可以选择两个可观察的取向类别。这种方法为实现高精度、高对比度的量子传感系统提供了新的可能性，同时也为大规模、高效率的量子设备制造奠定了基础。

为了实现这一目标，研究团队使用了一套自建的飞秒激光写入系统，结合了原位共聚焦显微镜。系统使用了270飞秒脉冲，波长为515纳米，由Yb:KYW激光器（Light Conversion Pharos PH2）产生。通过使用λ/2波片和格兰-激光偏振器（Thorlabs GL5），可以对激光脉冲的偏振进行控制。为了补偿金刚石高折射率引起的球面像差，系统还使用了空间光调制器（SLM），以确保激光束在聚焦时具有最佳的光束质量。通过1.45数值孔径（NA）的油浸物镜（Olympus MPlanApo N 100x），将激光聚焦到金刚石样品上。样品被安装在高精度的XYZ移动平台上，以实现精确的定位控制。在激光写入过程中，使用了连续波激光（532纳米）进行非共振激发，并通过550纳米长通分光镜（Thorlabs DMLP567）将荧光信号与激发和写入波长分离。随后，荧光信号被耦合进光纤中，用于共聚焦光学切片。该信号可以被单光子雪崩光电探测器（SPAD）或光谱仪（Princeton Instruments SpectraPro HRS-750）采集，以进行光子自相关测量。

在实验过程中，研究团队使用了两种不同取向的金刚石基底。一种是(111)取向的金刚石，由Flawless Technical Diamonds（FTD）提供，另一种是(100)取向的金刚石，由Great Lakes Crystal Technologies（GLCT）提供。(111)取向的金刚石通过高温高压（HPHT）生长，含有10 ppb的替代氮。其表面经过抛光，粗糙度为5纳米，且有3度的倾斜角。而(100)取向的金刚石则通过CVD生长，含有80 ppb的替代氮，表面粗糙度为1纳米，倾斜角为4度。在这些基底上，NV中心的形成依赖于激光写入过程中产生的空位和间隙碳原子。通过使用初始的270飞秒种子脉冲（1.47纳焦耳，515纳米），生成空位和间隙碳原子，随后使用200千赫兹的扩散脉冲（1.19纳焦耳，515纳米）使空位迁移，直到与替代氮结合形成NV中心。在此过程中，荧光强度被实时监测，一旦检测到NV信号，脉冲序列即被终止。

为了确定NV中心的取向，研究团队利用了偏振分析。通过在荧光收集路径中使用λ/2波片（Thorlabs WPHSM05-694）和偏振分束器（Thorlabs PBS252），他们可以测量不同偏振状态下的荧光强度。通过旋转λ/2波片，可以获取完整的偏振图谱，从而识别NV中心的取向。对于(111)取向的金刚石，四个可能的取向都可以被区分，而对于(100)取向的金刚石，只有两个取向是可区分的。如果初始的取向不满足需求，可以施加额外的退火脉冲序列，以促使NV中心重新取向。偏振测量会被重复进行，直到新的取向被确认。最终，NV中心被验证为单个发射体，通过光子自相关测量和荧光光谱分析。

实验结果显示，使用这种方法可以实现NV中心的定向控制，从而显著提高磁强计的灵敏度。例如，在(100)取向的金刚石中，通过选择两个特定的取向类别，可以将磁强计的灵敏度提高一倍。而在(111)取向的金刚石中，可以实现四个取向的区分，这使得NV中心的排列更加灵活。此外，定向后的NV中心在光子收集效率方面也有所提升，因为它们的发射方向更接近光学轴，从而减少了光子损失，提高了整体的灵敏度。这些结果表明，该方法在实现高精度、高对比度的量子传感系统方面具有重要的应用潜力。

然而，该方法仍存在一些挑战。例如，在(111)取向的金刚石中，由于NV中心的发射方向与光学轴之间的角度差异，单个偏振分析器无法提供足够的对比度。因此，需要进行更全面的偏振分析，以确保每个NV中心的取向都能被准确识别。此外，退火过程中可能会产生一些非预期的效应，如NV中心的重新定向或与其他缺陷的结合，这可能会导致光子发射的干扰。因此，需要对激光参数和样品选择进行更细致的优化，以减少这些影响。

未来的研究方向包括进一步优化该方法，使其适用于浅层缺陷的制造，以及直接在纳米结构金刚石中进行写入。此外，还需要开发更精确的理论模型，以更好地理解飞秒激光写入过程中缺陷的形成和动态变化。这些研究将有助于推动NV中心在量子传感和量子信息处理等领域的应用，为下一代量子技术的发展提供坚实的基础。