通过配置金属位点的最近配位来合理拓宽D带宽度，从而增强活性位点与中间体的相互作用

《Advanced Materials》：D-Band Width Rationally Broadened by Configuring Nearest Coordination of Metal Site for Enhanced Active Site-Intermediate Interaction

金属活性位点d带宽度工程通过调控邻近过渡金属配位环境，有效调节铂催化剂表面吸附强度，提升析氢反应活性至14 mV，突破传统氧化态调控局限，并具有普适性。

　　

摘要

金属基活性位点作为一种重要的活性位点类型，在异相催化中的氧化还原和电荷转移过程中起着关键作用。理论上，通过调节金属活性位点的价态可以实现对反应中间体吸附强度的控制，这是一种具有前景且简单的策略。然而，这种策略受到局部原子结构的限制，常常导致不可预测的催化失败。本研究报道了不同价态的铂活性位点对反应中间体的吸附强度与铂的d带宽度（W_d-Pt）之间存在线性关系。通过改变与铂结合的过渡金属来调整铂活性位点的最近邻配位环境，可以有效调节W_d-Pt值，从而在氢 evolution 反应（HER）中实现高活性（η₁₀ = 14 mV）。d带宽度的增加提升了费米能级上铂-氢的反键态，增强了活性位点与吸附物之间的相互作用，进而调节了HER的催化活性。此外，这种d带宽度工程策略可以扩展到其他含有金属活性位点的催化剂上。本研究突破了价态调节的局限性，有助于更深入地理解金属活性位点的d带结构，并提供了一种提高异相催化中金属活性位点活性的方法。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。