洞见微观：基于生成扩散人工智能从低分辨率表面重建三维内部电极微观结构

本综述介绍了REMind这一生成扩散人工智能模型，该模型通过聚焦离子束-扫描电子显微镜（FIB-SEM）实现快速、准确的电极微观结构重建。REMind能够在充分训练后，仅依据两个低分辨率表面生成高分辨率内部微观结构，从而在保持高保真成像的同时增大切片间铣削厚度。研究以固体氧化物燃料电池（SOFC）阳极为例，验证了其低像素误差（<10%）及多尺度结构解析能力，并通过电化学性能模拟进一步量化重建误差，展示了其在质子交换膜燃料电池催化剂层和固态电池复合电极等能源材料中的通用性。

　　

1 引言

现代能源材料科学高度依赖聚焦离子束-扫描电子显微镜（FIB-SEM）和X射线吸收断层扫描等先进成像技术，以研究电化学界面形成、传输特性与微观结构关联及性能退化机制。然而，FIB-SEM的大体积成像耗时漫长，分辨率与视野范围相互制约，阻碍了高通量筛选与及时决策。硬件改进如Xe⁺等离子体FIB-SEM和多电子束系统虽提升效率，却以系统复杂性、潜在束流损伤和成本增加为代价。

深度学习兴起为数据重建开辟了新途径。超分辨率任务通过卷积神经网络（CNN）和生成对抗网络（GAN）已实现大视野高分辨率重建，如SliceGAN从单张二维切片生成任意大三维微观结构，数据融合GAN整合二维高分辨与三维低分辨数据。去噪扩散概率模型（DDPM）的突破为定制电极厚度和稳定训练提供了新机遇。然而，生成扩散模型在FIB-SEM中面向面内和面外超分辨的应用仍待探索，且需超越均方误差和感知相似性的多指标评估体系。

本研究提出深度学习框架REMind，通过条件生成扩散模型沿铣削方向重建两个低分辨率切片间的内部电极微观结构，实现面内与面外超分辨，加速铣削过程并扩大视野，以低成本高分辨率重建大尺寸数字样本。结合多尺度物理模型，电化学性能（如电流密度-过电位曲线）作为评估重建质量的新指标。REMind在燃料电池电极和固态锂离子电池（SSB）复合电极等多样能源材料中展现良好迁移性。

2 REMind

REMind与FIB-SEM协同采样固体氧化物燃料电池（SOFC）电极微观结构（图1）。第一阶段为面内超分辨：REMind以切片块的低分辨率表面SEM图像为输入，输出高分辨率块表面结构，由条件生成扩散模型迭代细化高斯噪声场实现（图1a–c）。需注意，超分辨训练需二维高分辨率切片。第二阶段为面外重建：REMind仅以顶底低分辨率表面为输入重建块内内部结构（图1d），最终数字结构通过处理所有块组装而成（图1e）。

3 结果与讨论

3.1 面内表面超分辨

测试REMind在4×、8×、16×超分辨因子下的面内精度。超分辨因子指输出与输入尺寸比，高因子意味输入分辨率更低。REMind生成超分辨表面（图2d）以低分辨率图像（32²像素用于4×，16²用于8×，8²用于16×）为条件（图2b）。4×案例最接近128²体素地面真值（图2a），8×部分重建大尺度特征但小尺度特征与钇稳定氧化锆（YSZ）连通性较差，16×特征与地面真值失配。空间误差分布显示高因子下多尺度细节缺失导致局部特征重建不准（图2f）。

像素误差随因子升高近乎线性从8.08%增至53.14%（图2c）。镍（Ni）和YSZ生成体积分数与地面真值比较显示相似散射，但YSZ超分辨误差更高，可能因其体积分数更大（图2g,h）。超分辨作为不适定问题需不确定性量化：熵图（0–1范围）统计200次输出，4×案例多数区域不确定性低，16×则大面积高不确定性（图2h），故后续面外重建选择4×。

3.2 面外重建

传统高分辨FIB-SEM需极小铣削距离，增大切片间距离（图1a）可加速采集，但需数字算法重建内部微观结构。REMind以节3.1面内超分辨表面为输入条件成功重建块内内部结构。图3a,d显示REMind以顶（第1切片）底（第6切片）为输入重建含6切片块的内部结构。总体误差可接受（图3b），但空间误差沿面外位置变化：近顶底重建切片（如第2、4切片）误差低于中间切片（图3c），因卷积层感受野有限，捕获条件表面与中间表面弱相关能力不足。空间误差分布（图3e）和不确定性量化（图3f）显示中间切片少数区域不确定性高。

研究块厚度L（切片数，固定间距65 nm）对重建精度影响。L=4时误差低（图S2），但随L增至8、10、12，中间切片误差升高（L=8时约25%，L=12时超50%），表明REMind重建厚块能力有限。不确定性在L大时中间切片较高（图S6b）。精度依赖L选择：需考虑材料特征尺寸（如SOFC电极特征晶粒尺寸400–800 nm，L≈6可捕获特征）和卷积神经网络感受野。特征尺寸可通过自相关或功率谱密度分析估算，工具如Image J Fiji和PoreSpy；TauFactor可计算有效传输属性以确定代表区域。

最终FIB-SEM样本通过堆叠切片获得（图4a）。REMind重建单120×128×128体素样本时间随L=4–12从20分钟增至40分钟。REMind生成SOFC电极与传统FIB-SEM重建相似，但部分拉长特征失配（图4a）。整体样本误差需进一步评估：除结构分析（两点相关、比面积密度、曲折度、三相边界（TPB）外，采用多物理多尺度SOFC电极模型揭示重建电流密度-过电位（J-η）性能。

两点相关系数显示REMind样本与地面真值在结构属性近乎相同（图4b）。比面积密度（孔/YSZ、孔/Ni、Ni/YSZ）、孔相曲折度和TPB长度误差普遍低（图S7），证明面外重建准确。但水平条纹出现在样本表面（图S8c,d），因REMind仅用二维生成器逐片生成，面间相关较弱。改善方法可如Kench等所述增加卷积层填充，或训练灰度图像平滑界面。孤立体素可通过平滑算法转换邻域值改善。

与Dahari等数据融合GAN模型比较（图S9），输入差异（REMind为32切片32²像素，数据融合为34³体素）导致生成微观结构略有不同。但REMind、SliceGAN和数据融合模型因输入与目标根本不同，直接精度比较不适宜。SliceGAN追求微观结构多样性而非重建，数据融合联合二维高分辨切片与三维低分辨体积，而REMind从两二维切片重建全三维结构。本研究首次提供体素级保真度严格评估。

电化学性能比较进一步量化重建误差：多尺度电化学模型获取J-η曲线（图4c）。L=4、6、8案例误差绝对值分别为2.5%、-3.3%、-2.7%，L=10和12偏离地面真值9.5%和19.9%。η=0.12 V时电流密度J误差分布显示电化学性能对L变化较像素结构分析更不敏感（图4e），故可选用更大L加速重建。局部像素配置变化对有效属性（如结构连通性、电导率、活性TPB）影响小导致小误差。离子势分布近乎相同（图4d），表明REMind重建样本准确反映微观结构物理。

3.3 REMind在多样能源材料中的演示

除SOFC阳极，REMind用于硫化物固态电池（SSB）复合正极（图5）。该电极含多晶NMC622（LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂）颗粒和无定形Li₃PS₄固态电解质（LPS）。FIB-SEM样本训练REMind，面内超分辨误差低（图5a，S10a,b），面外重建（L=6）误差较低（图5c,d），因SSB正极含大量大结构（如集中NMC颗粒和LPS电解质），面间一致性优于SOFC阳极。不确定性除少数点外低（图S10f）。256³体素样本与地面真值外观和两点相关曲线近乎相同（图5e,f）。未来可结合孔尺度电池模型比较电化学性能。

REMind还演示于质子交换膜燃料电池（PEMFC）催化剂层（CL）（图6）。面内超分辨误差低（图6a，S12a,b）。面外重建（图6c,d，S12c–f）总体误差<10%，但孔或碳区域中间切片误差累积（图6c），可能因材料尖锐变化。面外误差低于SSB，因孔相体积分数高（平均67%）对误差容忍度高。不确定性低（图S12f），重建样本与地面真值近乎相同（图6e,f）。

REMind当前限于生成规则几何电极，不及基于迁移学习的方法（如Xu等重用VGG19从单二维参考图像生成统计等效三维体积）能处理任意复杂几何。但REMind可通过整合体素化掩模或模块化生成策略改善。与SliceGAN和数据融合GAN相比，REMind仅用二维卷积层，计算内存复杂度为O(N²)，优于GAN的O(N³)，支持大体积生成而不需大量再训练。然而，REMind推理效率低于GAN：单样本去噪需数千步数分钟，时间随输出尺寸线性增加。但损失函数（L1或L2损失）较WGAN-GP更简单，训练过程更易跟踪。

已知限制为生成三维样本表面轻微不连续（条纹伪影），因无三维生成器捕获体素相关。但可通过平滑算法缓解。

4 结论

REMind作为生成扩散AI模型，通过两阶段过程实现面内表面超分辨和面外内部微观结构重建，提升FIB-SEM效率与视野。重建准确性依赖块厚度L，多物理建模显示电化学性能与地面真值吻合良好。在SSB复合正极和PEMFC催化剂层等多样能源材料中演示通用性。REMind减少所需FIB-SEM切片数，加速三维重建并降低成像时间与成本，为高效低成本微观结构分析提供替代方案。除燃料电池和电池外，REMind能力可惠及太阳能电池结构和生物材料表征等领域，从有限实验数据生成高保真三维结构，加速材料发现与器件优化。

5 实验部分

采用去噪扩散概率模型（DDPM），含前向和后向扩散过程。前向过程通过马尔可夫链将原始数据样本x₀转为随机高斯噪声，转移概率定义为高斯分布。REMind为无分类器条件扩散模型，直接整合条件信息（低分辨顶底表面和切片位置）到去噪网络。切片位置通过正弦函数嵌入，顶底切片与时间步和位置嵌入串联输入。损失函数测量实际噪声与神经网络预测噪声间平方误差。

U-net用于DDPM预测前向过程添加噪声。自注意力层加于瓶颈提升精度。面内超分辨时低分辨条件图像缩放至超分辨尺寸；面外重建时切片位置通过正弦位置编码嵌入，使训练二维DDPM逐片生成内部结构。模型在PyTorch中开发，采用平均绝对误差损失和Adam优化器（学习率5×10^-5），批量大小64。输入尺寸依感兴趣区域变化，如SOFC阳极为128²，固态锂电极为256²。数据准备从FIB-SEM数据库随机提取切片，训练集20000对，测试集200对。训练在A100 GPU进行至损失下降率每1000步低于10%，面内和面外训练各3000周期。

不确定性量化通过熵计算，熵定义离散概率。结构属性计算用TauFactor。电化学性能评估通过多尺度多物理SOFC电极模型，求解电荷守恒方程、Butler-Volmer方程和物种方程，考虑Knudsen和分子扩散，在OpenFOAM中实现。操作温度1073 K，进气条件3% H₂O和97% H₂。