中断氢氧根富集诱导的电极降解循环以实现稳定的水基锌-碘电池

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Interrupting the Hydroxide Enrichment-Induced Electrode Degradation Loop for Achieving Stable Aqueous Zn-I2 Batteries

电解质添加剂动态阻断OH?跨膜引发的双电极降解循环，通过构建水缺乏双电层界面形成ZnS-rich SEI层抑制析氢反应和碘多原子 shuttle，实现高负载Zn-I?电池超长循环寿命。

　　

图形摘要

本文采用了一种电解质添加剂，用于动态阻止OH^?的交叉迁移所引起的电极降解和多碘化物的形成。此外，该添加剂还构建了缺水型电双层（EDLs），并形成了富含ZnS的混合固体电解质界面（SEI），从而抑制了氢气析出反应（HER），限制了OH^?的移动，并在阴极处捕获多碘化物，从而同时提升了水基锌-碘（Zn-I₂）电池的性能。

摘要

严重的不良反应，包括氢气析出反应（HER）和多碘化物的迁移，导致可充电水基锌-碘（Zn-I₂）电池的寿命缩短，这一问题引起了广泛关注。然而，很少有研究专门探讨了在水性电解质中由副反应产生的氢氧根离子（OH^?）干扰对Zn阳极和I₂阴极的影响。本文提出了一种简便的电解质添加剂策略，以打破由OH^?富集引起的双向电极降解循环，从而实现稳定的Zn-I₂电池性能。该添加剂能够限制OH^?的迁移，抑制碘水解反应导致的多碘化物形成，并捕获多碘化物以防止其迁移。同时，它还能与锌（Zn）发生优先反应，重构其溶剂化壳层，并促进富含ZnS的混合固体电解质界面（SEI）的形成，从而改善锌的离子传输动力学并抑制HER。因此，在酸性和碱性电解质中，Zn//Zn电池的稳定循环寿命分别可达1700小时和400小时。值得注意的是，该Zn-I₂电池在12 mg cm^?2的高质量负载下实现了9000次的循环寿命。这种考虑水环境的双向协同调控机制，有望为开发高稳定性的水基Zn-I₂电池提供新的方法。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。