在三元组敏化过程中发生的分子锁定效应增强了圆偏振发光现象

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Molecular Locking in Triplet Sensitization Amplifies Circularly Polarized Luminescence

分子几何结构至关重要：本研究采用无毒CuInS?量子点作为光敏剂，通过三重能量传递实现圆偏振发光（CPL）43倍放大，绿色到蓝色上转换量子效率达12.7%。密度泛函理论模拟发现，激子传递过程中的结构重排使磁偶极矩最大化，突破了分子固有对称性限制。

　　

图形摘要

分子几何结构至关重要：我们使用无毒的CuInS₂量子点来增强三重态融合上转换效应，实现了43倍的圆偏振（CPL）放大效果和较高的上转换效率。密度泛函理论（DFT）模拟表明，创纪录的g_lum值源于手性发射体在三重态敏化过程中的结构重排，这种重排最大限度地提高了其磁偶极矩。

摘要

具有圆偏振发光（CPL）特性的手性有机分子在实际应用中的潜力取决于其发光效率和不对称因子（g_lum）。然而，突破分子对称性限制仍是一个重大挑战，这主要是由于手性分子中电偶极矩和磁偶极矩遵循不同的选择规则。在这项研究中，我们通过设计一种使用无毒CuInS₂量子点（QDs）作为光敏剂的三重态敏化光子上转换系统来克服这一固有限制。与直接光激发相比，我们证明了在QD敏化的三重态融合过程中CPL效应放大了43倍。值得注意的是，实现了12.7 ± 0.19%（归一化至100%）的高绿光到蓝光上转换量子效率。QD敏化的上转换CPL的不对称因子优于以往基于分子光敏剂的报道。根据我们的建模和第一性原理计算，观察到的高g_lum值源于手性发射体在超快三重态能量转移过程中的独特结构重排。我们的工作为通过三重态敏化实现CPL放大提供了一种新的策略和机制见解。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。