氢键有机框架中的Channel-Pocket超微孔结构：实现高效率的氙捕获与氙/氪分离

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Channel-Pocket Ultra-Micropore Configuration in a Hydrogen-Bonded Organic Framework for Simultaneous High Xe Capture and Xe/Kr Separation

开发高效氙气（Xe）捕获与氙氪（Xe/Kr）分离的吸附剂具有重要应用价值。本研究通过设计三重互穿氢键有机框架（HOF）ZJU-HOF-6a的通道-口袋超微孔结构（孔径4.7和4.4?），实现高Xe吸附量（3.3 mmol/g）与高选择性（23.5）的协同优化，动态选择性达13.7，刷新有机框架材料纪录。

　　

图形摘要

我们设计了一种三重相互渗透的氢键有机框架（HOF），该框架具有通道-口袋超微孔结构。这种HOF实现了高氙捕获率与氙/氪分离效率的罕见结合。

摘要

开发高效的物理吸附剂以实现氙/氪（Xe/Kr）分离对于生产高纯度惰性气体和控制放射性同位素的污染至关重要。多孔有机材料在气体分离方面具有巨大潜力，因为它们具有再生能耗低、耐湿性强、易于溶液处理和易于再生的优点。然而，这些材料的非极性孔表面缺乏较强的吸附剂-吸附质相互作用，从而导致氙的吸附容量与选择性之间存在固有的权衡，这严重限制了它们的分离效率。在这里，我们提出了一种策略，在三重相互渗透的HOF（ZJU-HOF-6a）中设计通道-口袋超微孔结构，以实现高氙捕获率与氙/氪分离效率的同时提升。这种通道-口袋超微孔结构能够提供尺寸匹配的孔道和腔体（分别为4.7 ?和4.4 ?），从而为氙提供强化的孔限制作用，并最大化利用孔隙空间以获得较大的比表面积（1113 m2 g?1），以实现高效的氙吸附。因此，ZJU-HOF-6a在298 K和1 bar的条件下实现了高氙吸附率（3.3 mmol g?1）和创纪录的氙/氪选择性（23.5），超越了所有已报道的多孔有机材料。通过气体负载的ZJU-HOF-6a晶体结构观察到了氙和氪的吸附过程。突破性实验表明，该材料在实际氙/氪混合物分离中表现出卓越的性能，在环境条件下实现了多孔有机材料中最高的动态选择性（13.7）。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。