华东特大城市二次有机气溶胶（SOA）关键驱动因子与形成路径解析

本研究通过为期两月的强化观测与机器学习（XGBoost-SHAP）分析，揭示了杭州地区二次有机气溶胶（SOA）的形成机制：高温高湿气象条件促进SOA积累，生物源VOCs（如异戊二烯氧化产物）主导低氧化氧有机气溶胶（LO-OOA）生成，而人为源VOCs（如甲基乙基酮、甲苯）通过Fe3+催化芬顿反应在水相中推动高氧化氧有机气溶胶（MO-OOA）形成，为区域霾污染防控提供关键靶点。

　　

Highlight

气象条件通常阻碍污染事件期间二次有机气溶胶（SOA）的扩散，并对SOA产生多种影响。采用XGBoost结合SHAP解释的机器学习分析强调，温度和相对湿度是影响SOA形成最重要的气象因子。此外，生物源挥发性有机化合物（VOCs），特别是异戊二烯氧化产物（甲基丙烯醛，methacrolein），被确定为在高大气氧化能力下低氧化氧有机气溶胶（LO-OOA）的主要前体。相比之下，人为源VOCs（AVOCs），包括甲基乙基酮（methylethylketone）和甲苯（toluene），通过液相过程（很可能由气溶胶液态水中铁催化的芬顿反应增强）对高氧化氧有机气溶胶（MO-OOA）的形成有显著贡献。这些发现表明，杭州有效的SOA减排需要同时控制人为和生物源VOCs排放。

Conclusion

SOA形成受到气象条件和化学前体复杂相互作用的调控。本研究基于2023年8月至10月在杭州的现场测量，通过正矩阵因子分析（PMF）解析出六种不同的有机气溶胶（OA）来源。首次采用结合SHAP分析的XGBoost模型来识别SOA形成的潜在驱动因子。总体而言，气象条件是导致气溶胶积累的重要因素，而液相化学过程（特别是过渡金属离子催化反应）显著放大了人为源VOCs对MO-OOA生成的贡献。光化学氧化则主导了生物源VOCs向LO-OOA的转化。这些机制认知为制定针对性的区域空气污染控制策略提供了科学依据。