芳香族聚脲离子溶剂化膜实现稳定准固态锂金属电池的高性能突破

本文设计了一种新型芳香族聚脲离子溶剂化膜（ISM），通过刚性-柔性协同结构解决了传统聚合物电解质（如PEO、PAN、PVDF）离子电导率低（1.81×10-3 S cm-1）和锂枝晶问题。该膜形成富LiF/Li3N的SEI层，使Li|Li对称电池在0.1 mA cm?2下稳定循环900小时，LFP|ISM|Li电池在0.5 C循环650次后容量保持率达91%，兼具高机械强度（39 MPa）和电化学稳定性（5.1 V vs Li+/Li）。

　　

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Materials

亚甲基二苯基二异氰酸酯（MDI, 98%）、4,4'-二氨基二苯醚（ODA, 98%）、乙醇（99%）和1-甲基-2-吡咯烷酮（NMP, 98%）购自阿拉丁生化科技有限公司。双(三氟甲烷)磺酰亚胺锂盐（LiTFSI）购自Energy Chemical。聚偏氟乙烯（PVDF）、Super P导电炭黑、磷酸铁锂（LiFePO₄）、锂片（厚度约450 μm）和液态电解质（1.0 M LiPF₆的EC:DEC:EMC=1:1:1体积比溶液）购自广东Canrd新能源材料有限公司。

Chemical structure characterization of PMOU

通过¹H NMR和FT-IR验证了PMOU的化学结构（图1a）。δ≈3.9 ppm处的峰对应苯环邻位亚甲基氢（H1），8.5–8.7 ppm处的两个吸收峰为脲键中-NH基团（H2和H3）[30]。这两个NH键的化学位移差异源于聚脲分子链中氮基团的两种化学环境。

Conclusions

总之，我们通过芳香单体共聚合成了富含极性基团的芳香族聚脲ISM。其独特的聚合物结构和氢键脲基团同时实现了高Li⁺电导率和机械/化学增强的稳定界面。优化后的PMOU-60-ISM兼具机械强度与柔性（拉伸强度39 MPa，断裂伸长率203%），有效抑制枝晶生长。更重要的是，该体系在电池性能和安全特性上展现出显著优势。