膜状介孔氧化镁负载铜-锌-钴三元催化剂制备及其在糠醛选择性加氢制糠醇中的应用

本工作创新性地开发了一种以生物质碳纳米纤维（CNFs）为骨架的膜状介孔MgO负载型Cu-Zn-Co三元催化剂（CuZn0.125Co0.5/MgO/CNFs），实现了在温和条件下糠醛（FAL）高选择性氢化为糠醇（FA）（收率近100%）。该催化剂凭借磁性可实现便捷回收，且多次循环未失活。通过多种表征技术（SEM、TEM、XRD、XPS）证实其结构特性，并揭示三金属（Cu、Zn、Co）协同效应是高性能的关键。该研究为非贵金属催化剂设计提供了新策略，对生物质高值化转化具有重要推动意义。

　　

Surface area and pore volume

表1展示了CNFs、MgO、MgO/CNFs和CuZn_0.125Co_0.5/MgO/CNFs的比表面积和孔容积。源自滤纸的CNFs比来自棉花和普通纸张的CNFs具有更高的比表面积和孔容积，原因可能是后两者含有更多Fe、Ca、Si和Al杂质（见表S1）。有趣的是，我们发现具有高比表面积（257.327 m²/g）和大孔容（0.368 cm³/g）的MgO/CNFs复合材料成功制备，而纯MgO的比表面积仅为72.518 m²/g。负载金属后，CuZn_0.125Co_0.5/MgO/CNFs的比表面积和孔容有所下降，分别为198.765 m²/g和0.298 cm³/g，这可能是由于金属纳米颗粒堵塞了部分介孔所致。

Conclusion

总之，我们成功以生物质衍生的CNFs为骨架制备了膜状介孔MgO，并进而成功制备了膜状介孔MgO负载的三金属催化剂（CuZnCo/MgO/CNFs）。Cu、Zn和Co的协同效应使这类铜基催化剂在FAL加氢反应中表现出高活性。使用最优催化剂CuZn_0.125Co_0.5/MgO/CNFs，在温和条件下实现了FAL的几乎完全转化和FA的定量收率，且选择性近100%。由于其磁性，该催化剂可通过磁铁轻松回收，并可重复使用多次而活性没有明显下降。各种表征技术（SEM、TEM、XRD、XPS）证实了催化剂的结构。高的催化活性归因于三种金属（Cu、Zn和Co）的协同效应。这项工作为设计高效、稳定、低成本且环境友好的非贵金属催化剂用于选择性加氢反应提供了新的见解。