骨架与官能团对咪唑基稠合三环化合物稳定性的协同调控机制及分子设计研究

本文系统研究了两种高能骨架（5/6/5与5/7/5）与三类官能团（NO2、N3、Br）组合对咪唑基稠环化合物稳定性的影响。研究发现热稳定性主要由官能团类型主导，而机械稳定性取决于分子骨架结构。通过键解离能（BDE）、赫什菲尔德表面分析、静电势（ESP）、相互作用区域指示剂（IRI）及能量框架计算揭示了微观机制，为新一代含能化合物设计提供了理论范式。

　　

Materials and methods

本研究使用未经纯化的商业化学品，核磁共振谱（¹H和¹³C NMR）通过布鲁克600兆赫谱仪测定，元素分析采用FLASH 2000元素分析仪完成，分解起始点通过差示扫描量热法（DSC）以10°C/分钟升温速率测定。

Crystal structure analysis

化合物1、2、4在乙腈溶液中经6-8天缓慢蒸发获得单晶，X射线衍射显示其晶体密度分别为2.301 g·cm^-3、1.797 g·cm^-3和1.706 g·cm^-3。分子内咪唑环二面角分别为13.06°、12.95°和3.06°，表明4的稠环平面性显著优于其他两者。

Conclusions

本研究成功合成四种咪唑基稠合三环化合物。当NO₂与Br组合时（化合物1和3）热稳定性优于NO₂与N₃组合（2和4）。键解离能（BDE）分析表明：前者优先断裂C-NO₂键，后者则优先释放N₂分子。分子骨架类型直接影响机械敏感性，5/7/5骨架（3和4）的层间相互作用能显著高于5/6/5骨架（1和2），这通过能量框架计算和赫什菲尔德表面分析得到验证。静电势（ESP）与相互作用区域指示剂（IRI）分析进一步揭示了官能团与骨架的协同作用机制。