佛罗里达两条河流铀分布的季节性趋势：地质与水文的双重影响

本文推荐一项关于佛罗里达Alafia河与Hillsborough河铀(U)分布季节性变化的研究。为解决铀污染来源及时空变化机制不明的问题，研究人员系统采集湿季、飓风季和干季水样，结合地球化学参数分析，揭示铀浓度受碳酸盐岩层和磷酸盐沉积控制，高达全球河流平均值的9倍，且飓风季径流导致磷(P)升高而铀稀释。该研究对河口铀循环机制和区域水质管理具有重要意义。

　　

在碧波荡漾的佛罗里达坦帕湾，两条重要的河流——Alafia河与Hillsborough河，正默默承载着自然与人类活动交织的复杂印记。铀(Uranium, U)，这一兼具放射性与化学毒性的元素，因其在碳酸盐岩和磷酸盐矿床中的天然富集而成为环境科学家关注的焦点。佛罗里达中部广泛分布的磷矿开采活动（用于化肥生产）导致局部水体铀浓度升高，但其时空变化规律及驱动机制一直未被系统阐明。更值得注意的是，此前针对坦帕湾河口铀分布的研究分别基于不同季节（Alafia河为夏季湿季，Hillsborough河为冬季干季），缺乏可比性，难以揭示真实的环境控制因素。在这一背景下，系统评估两条河流在不同水文季节中铀的分布特征，解析其与地质背景、水文过程及人类活动的关系，对理解河口生物地球化学循环、保障饮用水安全及制定区域环境政策具有紧迫的科学意义。

为回答上述问题，Kelly A. Deister和Allison Patys在《Regional Studies in Marine Science》上发表了最新研究成果。她们于2022年5月至2023年3月跨三个季节（湿季、飓风季和干季）在两条河流的河口混合区设置了5个采样点，重复采集水样。通过ICP-OES（电感耦合等离子体光学发射光谱）技术测定铀(U)、钙(Ca)、磷(P)等关键元素浓度，结合美国地质调查局(USGS)的水文与降雨数据，采用斯皮尔曼相关分析和克鲁斯卡尔-瓦利斯非参数检验进行统计解析。研究特别优化了铀的提取方法（使用UTEVA树脂并添加Al(NO₃)₃以应对高磷酸盐干扰），并通过标准参考物质进行质量控制，确保数据可靠性。

3.1. 阳离子浓度的空间分布

研究发现，两条河流的铀浓度均呈现向下游递增的趋势，最高值出现在最靠近河口的站点（Alafia河达12.5 nM，Hillsborough河达9.8 nM），接近海水平均水平（13.6 nM），表明潮汐混合的影响显著。Alafia河整体铀浓度（中位数5.16 nM）显著高于Hillsborough河（3.11 nM），前者位于磷酸盐矿藏区（Bone Valley）内而后者不在，这直接印证了地质背景的主导作用。所有测值均低于美国环保署(EPA)饮用水铀上限（126 nM），但为全球河流平均值（1.3 nM）的2–9倍。钙(Ca)和钠(Na)浓度也显示类似的空间趋势，且两条河流间无显著差异，反映共有的碳酸盐岩风化背景。磷(P)浓度在Alafia河（中位数30.4 μM）显著高于Hillsborough河（9.90 μM），且多数站点超过EPA富营养化阈值（15.8 μM），突显了磷矿开采与农业活动的叠加影响。

3.2. 阳离子浓度的季节分布

铀和钙浓度在湿季（5–7月）和干季（1–3月）较高，而在飓风季（10–11月）显著降低，与降雨量和径流量呈负相关，说明雨水稀释效应主导了铀的短期变化。值得注意的是，磷浓度在飓风季（尤其飓风Ian和Nicole过境后）急剧升高，主要源于化肥径流输入，但与铀呈现解耦现象——飓风季铀低磷高，其他季节则铀磷同步变化。这一现象暗示暴雨事件中铀可能因稀释或磷酸盐沉淀移出溶解相。

3.3. 铀分布的控制机制

Na标准化离子比值（Ca/Na vs. Mg/Na）揭示两条河流主要受碳酸盐与硅酸盐风化端元混合控制，地下水（如Lithia Springs和Crystal Springs）贡献显著。Hillsborough河在无坝流期间（2022年6月和2023年3月）因引入Sulphur Springs的咸化地下水，导致铀和钙浓度异常升高，反映地下水输入对铀分布的潜在调控。

相关性分析表明，Alafia河铀与钙(r=0.85)、磷(r=0.80)均高度正相关，印证了碳酸盐风化与磷酸盐沉积的共同贡献；而Hillsborough河铀与钙相关性强(r=0.86)，与磷相关性弱(r=0.43)，说明其铀来源以碳酸盐岩为主，磷则更多来自人为输入。飓风季数据显著偏离主趋势，进一步证实径流带来的肥料磷与地质源铀行为差异。

本研究系统揭示了坦帕湾两条河流中铀分布的季节性动态及控制机制。铀浓度主要受碳酸盐岩风化与磷酸盐沉积控制，表现为空间上的下游递增趋势及时间上的干季高、飓风季低特征。Alafia河因流经磷矿區，呈现铀-磷协同变化；Hillsborough河则以铀-钙关联为主，受地下水输入显著影响。飓风事件通过径流稀释铀而输入磷，短期改变元素循环模式。

该研究的重要意义在于：首次在多季节尺度上验证了地质背景对河口铀分布的基础性控制，明确了降雨与极端气候事件通过水文过程对铀循环的调制作用，为区分自然源与人为源铀提供了地球化学依据。成果对区域水质管理具有直接参考价值——例如，Alafia河天然高磷背景呼吁制定站点特异性营养盐标准；飓风季磷脉冲事件需纳入环境评估框架。未来需结合铀同位素示踪与地下水监测，进一步解析铀在固-液界面的迁移转化机制。