基于角度分辨的价带光电子能谱的能带偏移

《Advanced Materials Interfaces》：Band Offsets from Angle-Resolved Valence Band Photoemission Spectroscopy

提出了一种基于价带光电子能谱（VB-ARPES）的层求和模型，可精确测定所有半导体表面和界面的传导带偏移（?0）。通过拟合各原子层对价带信号的贡献，结合电子平均自由程（IMFP）调制效应，该方法的系统误差仅为51 meV。实验验证了其在InAs和InSb/Al界面上的有效性，与传统方法相比，避免了表面积累层限制，且结果与CB直接测量一致。这对量子器件设计中的能带对齐研究至关重要。

　　在现代量子器件的构建过程中，半导体表面和界面处的导带（Conduction Band, CB）偏移量??是至关重要的参数之一。它不仅决定了半导体与金属或超导材料之间界面处的能带对齐情况，还直接影响着量子阱深度和相关电子态的分布。在涉及拓扑超导性、约瑟夫森二极管、量子比特等关键应用中，准确的??值对于理解材料的电子行为以及优化器件性能具有决定性意义。然而，由于金属覆盖层的存在，传统的磁输运方法难以直接探测到埋藏在半导体界面下的二维电子气（2DEG）。因此，科学家们一直在探索更精确的手段来确定这一参数。

近年来，一种基于角分辨光电子能谱（Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy, ARPES）和核心能级光电子能谱（Core-Level Photoelectron Spectroscopy, CLPES）相结合的方法被提出，能够通过测量半导体表面的量子阱子带能量来获得更精确的??值。这种方法在InAs(111)等具有本征积累层的表面中表现良好，但在其他缺乏明显积累层的半导体表面和界面中则受到限制。为了解决这一问题，研究者们引入了一种更为通用的方法，即利用角分辨价带（Valence Band, VB）光电子能谱进行拟合分析，以识别VB顶部，并应用于所有类型的半导体表面和界面。这种方法不仅提高了测量的准确性，还显著减少了系统误差，相较于传统的“前沿法”（leading-edge method），其系统误差降低了约2至3倍。

在实验中，研究团队首先对ARPES数据进行了背景扣除处理，以消除非相干成分的影响，从而更清晰地识别出VB的尖锐峰。这一过程通常通过计算k空间积分的平均背景强度，并将其从原始数据中减去实现。为了确保背景扣除的准确性，研究者采用了一个介于0.6至0.9之间的修正因子α，用于控制扣除的程度，避免过度扣除导致信息丢失。背景扣除后，VB的信号变得更加清晰，为后续的拟合分析提供了更可靠的基础。

为了进一步验证VB拟合方法的准确性，研究团队将结果与直接测量导带子带能量的方法进行对比。在InAs(111)的几种不同表面处理下，通过ARPES数据拟合得到了导带子带能量的精确值，并将其与VB拟合方法的结果进行比较。结果显示，VB拟合方法（尤其是层叠加模型）的平均偏差仅为51 meV，远优于传统前沿法的偏差（平均为185 meV）。这一发现表明，层叠加模型在提取??方面具有更高的精度和可靠性。

层叠加模型的核心思想是将VB的强度分布视为多个原子层贡献的叠加。通过假设每个层的强度与电子的非弹性平均自由路径（Inelastic Mean Free Path, IMFP）相关，研究者能够构建一个由高斯函数组成的模型，模拟VB的信号。该模型不仅考虑了电子的能级偏移，还引入了指数衰减因子，以反映电子在不同深度的强度变化。此外，该模型还结合了半导体的能带结构和实验测得的能隙值，以更准确地确定??。在实际应用中，研究者利用这一模型对InSb(110)等表面进行了分析，发现其在没有明显积累层的界面中同样有效，从而扩展了该方法的应用范围。

对于InSb(110)表面，由于其缺乏本征积累层，传统的导带子带能量测量方法无法直接提取??。因此，研究团队采用VB层叠加模型，并结合核心能级（如In4d和Sb4d）的偏移来间接推导出??。通过分析In4d峰的位移，研究者发现InSb(110)/Al界面的??值为74 ± 13 meV，而H清洗后的InSb(110)表面则表现出更小的??值（40 ± 63 meV）。这些结果不仅揭示了不同表面处理对??的影响，还进一步支持了金属诱导界面态和氧化层对能带对齐的调控作用。

研究还指出，表面处理对??的影响显著，尤其是对于裸露的InAs(111)表面。不同的表面处理方式（如氧化、H清洗、老化等）会导致表面态的改变，从而影响能带偏移。相比之下，Al覆盖的InAs(111)界面表现出较高的??稳定性，无论初始表面如何处理，其??值都集中于约360 meV附近。这一现象归因于Al与InAs之间的强化学相互作用，形成的界面缺陷和金属诱导的能隙态导致了Fermi能级钉扎，从而稳定了能带对齐。此外，研究团队还发现，金属诱导的Fermi能级钉扎与氧化诱导的钉扎发生在相似的能量范围内，进一步说明了界面态在调控??中的重要作用。

在实际应用中，VB层叠加方法不仅适用于InAs(111)和InSb(110)等材料，还具有广泛的适用性。这种方法能够有效避免传统方法中因表面态和能带结构不明确而带来的不确定性，为研究半导体与金属或超导材料之间的界面特性提供了更精确的工具。此外，研究还指出，为了进一步提高VB拟合方法的准确性，可以采取多种改进措施，例如使用更高能量分辨率的设备、优化IMFP的计算方法、以及考虑k_z方向的展宽效应等。这些改进有助于更精确地拟合VB结构，并减少可能的误差来源。

研究结果表明，VB层叠加方法在提取??方面具有显著优势，特别是在那些缺乏明显积累层的半导体表面和界面中。这种方法不仅提高了测量的精度，还增强了对不同表面处理和界面条件的适应性。同时，研究也揭示了表面态、缺陷能级和金属诱导效应在调控??中的关键作用，为设计和优化基于半导体与超导材料的量子器件提供了重要的理论依据和实验指导。未来，随着更高分辨率的ARPES技术的发展和对表面态更深入的研究，VB层叠加方法有望在更多半导体系统中得到应用，推动量子器件的进一步发展。