设计一种基于共价有机框架的II型异质结,以增强光催化过氧化氢(H2O2)的合成效率

【字体: 时间:2025年09月25日 来源:Nature Synthesis 20

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  共价有机框架(COF)异质结材料在可见光驱动下高效催化过氧化氢(H2O2)合成方面取得突破。通过Schiff碱反应构建的TpPa/TpDz COF-II型异质结,其HOMO-LUMO能带完全分离实现载流子高效定向传输,在纯水中实现24.42 mmol·g?1·h?1的产率,显著优于同类有机光催化剂。该研究为COF基异质结光催化体系设计提供了新策略。

  

摘要

尽管基于共价有机框架(COF)的光催化剂在可见光驱动的过氧化氢(H?O?)生产方面表现出优势,但提高光生载流子的传输效率以增强整体H?O?产量仍然具有挑战性。本研究利用2,4,6-三甲酰氟苯葡萄糖醇(Tp)与对苯二胺(Pa)和3,6-吡啶二胺(Dz)之间的席夫碱反应,构建了一种COF/COF II型异质结TpPa/TpDz。在纯水中,TpPa/TpDz的光催化H?O?产率为24.42 mmol g?1 h?1,在类似条件下其性能优于其他有机材料基光催化剂。机理研究表明,II型异质结中最高占据轨道和最低未占据轨道的几乎完全分离使得光生载流子能够高效且定向地传输,从而实现了高效的H?O?合成。这项工作展示了基于COF的异质结光催化剂在H?O?生产中的优势,并为开发高性能的COF基系统以合成高附加值产品提供了思路和策略。

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