铁氧共掺杂石墨相氮化碳（Fe–O–g-C3N4）强化Fe2+/Fe3+循环高效降解磺胺嘧啶的机制与生命周期评价研究

本研究通过构建Fe–O共掺杂g-C3N4催化体系，实现了10分钟内近100%的磺胺嘧啶（SDZ）降解率，揭示了其通过调控电荷密度加速Fe2+/Fe3+循环的机制（DFT验证），并证实·OH/SO4·?自由基的主导作用（EPR/淬灭实验）。结合LC-MS降解路径分析与绿豆毒性实验，证明体系具有低生态风险，最后通过生命周期评价（LCA）为绿色水处理催化剂开发提供理论支撑。

　　

催化剂制备

相关化学试剂信息见Text S1。前驱体采用溶胶-凝胶法合成：首先将50 mL 0.05 mol/L的Fe(NO₃)₃·9H₂O溶液与100 mL 0.1 mol/L抗坏血酸（维生素C, Vc）溶液在烧杯中混合，搅拌均匀后置于磁力搅拌器上以150 rpm转速搅拌10小时。将混合溶液放入85°C高温烘箱中干燥，所得固体材料经研磨成粉末后，与三聚氰胺按1:1质量比混合，进一步研磨1小时使其均匀混合。最后将混合物在氮气氛围下以550°C煅烧4小时（升温速率5°C/min），得到最终产物Fe–O–g–C₃N₄。

催化剂表征

通过扫描电子显微镜（SEM）观察反应前后材料的形貌变化：图1a,b显示原始g-C₃N₄呈现明显的层状堆叠结构；而图1c,d表明铁基MOF的引入破坏了氮化碳的层状结构，形成不规则絮状形态，孔隙率显著增加（图S3）。图1e,f进一步展示了材料表面的元素分布情况。

结论

综上所述，本研究通过溶胶-凝胶法和简单研磨成功合成Fe–O–g–C₃N₄材料，并将其应用于PMS催化氧化体系。在室温条件下，该材料催化PMS可在10分钟内实现100%的SDZ去除率。XPS分析和DFT计算证实Fe和O的掺杂有效调控了g-C₃N₄的电子结构，促进了Fe²⁺/Fe³⁺循环，从而显著提升自由基生成效率。该工作为开发绿色可持续的水处理技术提供了新材料设计与环境效益评估的双重参考。