机器学习驱动的二维材料激子效应研究：高通量预测与贝叶斯优化筛选

本研究针对传统GW/BSE方法计算激子结合能(EBE)耗时耗力的问题，开发了基于随机森林(RF)的机器学习框架，利用C2DB数据库材料描述符高效预测二维材料EBE，实现了R2=0.84的预测精度，并结合贝叶斯优化筛选出EBE高达2.67 eV的候选材料，为光电材料设计提供了新范式。

　　

二维材料因其非凡的光电特性成为新一代光电器件的理想候选材料，其中激子效应尤为突出——由于介电屏蔽减弱和库仑相互作用增强，二维材料中的激子结合能(Exciton Binding Energy, EBE)远高于体材料。准确预测EBE对于设计高效光电器件至关重要，但传统的第一性原理计算方法如GW近似和Bethe-Salpeter方程(BSE)虽精度高却计算昂贵，严重制约了大规模材料筛选。因此，开发高效准确的EBE预测方法成为二维材料研究领域的迫切需求。

在此背景下，Ahsan Javed与Sajid Ali在《Next Research》发表了机器学习驱动的研究工作，通过建立计算高效的数据驱动模型来预测二维材料的激子结合能，加速具有显著激子效应材料的发现过程。研究人员利用 Computational 2D Materials Database (C2DB) 数据库，选取层厚度、层群数、原子序数、价电子数、自旋、原子数和PBE能带隙等特征，采用随机森林(RF)、梯度提升(GB)、支持向量回归(SVR)、核岭回归(KRR)和神经网络(NN)等多种机器学习算法进行训练与预测，并通过贝叶斯优化(Bayesian Optimization)结合高斯过程回归(Gaussian Process Regression)高效筛选具有高EBE的材料。

研究主要技术方法包括：从C2DB数据库获取二维材料数据集；基于皮尔逊相关系数和包装法进行特征选择；采用scikit-learn平台实现多种机器学习算法建模；使用贝叶斯优化框架以期望提升(Expected Improvement)作为采集函数进行材料筛选。

研究结果显示：

3.1. 准粒子能量预测

随机森林回归模型在预测G₀W₀能带隙（对应准粒子能量）方面表现出色，R²达到0.98，MAE和RMSE分别为0.20 eV和0.33 eV。误差分布直方图显示峰值接近零，表明预测值与C2DB数据库实际值高度吻合。

3.2. 激子结合能预测

随机森林模型在EBE预测中表现最佳，训练集MAE为0.070 eV，RMSE为0.126 eV；测试集MAE为0.081 eV，RMSE为0.148 eV，R²为0.84。梯度提升模型紧随其后(R²=0.80)，而神经网络、KRR和SVR算法性能相对较差(R²≈0.56)。通过线性回归推导出EBE方程：EBE = 0.31E_PBE - 0.15Z - 0.06d + 0.11n_ve + 0.94，表明PBE能带隙是EBE预测的最主要贡献因素。

3.3. 贝叶斯优化

通过贝叶斯优化框架筛选出EBE最高的二维材料，其中Li₃Cl₃(空间群p4/mmm)的预测EBE达2.67 eV。碱性土金属氯化物单层(如SrCl₂, CaCl₂, BaCl₂)表现出高EBE(2.60-2.63 eV)，这归因于氯原子的高电子亲和力增强了电子-空穴对的库仑吸引。过渡金属二硫属化合物(TMDC)单层中，HfS₂(1.15 eV)、ZrS₂(1.14 eV)和HfSe₂(1.14 eV)的EBE预测值最高。

研究结论表明，机器学习方法特别是随机森林算法，能够有效建立廉价材料描述符与复杂激子性质之间的关联，为二维材料激子效应研究提供了计算高效的替代方案。贝叶斯优化框架进一步增强了材料发现过程的效率，能够快速识别出具有高EBE的候选材料。尽管该研究针对二维系统开发，但该方法具有通用性，可扩展至三维材料，大大拓宽了在材料发现中的应用范围。这项研究不仅加速了具有显著激子效应材料的筛选过程，也为下一代光电子器件的材料设计提供了重要理论指导和技术支持。