生物油的二阶段蒸汽重整制氢：催化剂和预重整阶段温度的影响

《Renewable Energy》：Two-stage steam reforming of bio-oil for hydrogen production: Influence of catalyst and temperature in the pre-reforming stage

氢溶解度预测：提出融合亨利定律、Setchenow效应和气体压缩性的PI-XGBoost物理信息增强机器学习模型，实现高精度（R2>0.98）和可靠预测，指导地下储氢系统设计优化。

　　随着全球能源体系向低碳化转型，氢气作为一种零碳排放的能源载体，正逐渐成为实现可持续能源经济的关键因素。氢气具有高能量密度和良好的可储存性，使其在大规模可再生能源储存方面展现出巨大潜力。然而，为了确保氢气储存系统的高效性和安全性，精确预测氢气在水溶液中的溶解度变得尤为重要。氢气溶解度不仅影响储存能力，还决定了其在地质介质中的行为，这对地下储氢系统的运行效率和长期稳定性具有决定性作用。因此，开发一种能够准确预测氢气溶解度并考虑多种物理因素的模型，成为当前研究的重要课题。

本文提出了一种创新的物理信息机器学习（Physics-Informed Machine Learning, PIML）框架，采用物理信息增强型梯度提升（Physics-Informed Extreme Gradient Boosting, PI-XGBoost）模型，用于预测氢气在水溶液中的溶解度。该模型通过将物理定律如亨利定律、塞申诺夫效应以及气体可压缩性等纳入机器学习过程，从而确保预测结果不仅具有高精度，还符合已知的理论边界。与传统机器学习方法相比，PI-XGBoost在预测性能上表现出显著优势，其决定系数（R2）超过0.98，而均方误差（MSE）则大幅降低。这表明，该模型在处理复杂非线性关系时具有更强的适应性和准确性。

在验证模型可靠性方面，研究通过对比物理定律和实际预测值，确保模型输出与理论预期高度一致。预测值与预期值的比率接近理论值，进一步证明了模型的科学性和实用性。此外，通过场景评估，研究发现氢气溶解度在高压和低盐度条件下达到最佳，但高盐度环境会导致溶解度下降，这在咸水层储氢中提出了重要挑战。因此，模型不仅能够提供精确的预测结果，还能为储氢条件的选择和优化提供指导。

为了增强模型的可解释性，研究采用了Shapley Additive Explanations（SHAP）分析方法。SHAP分析能够揭示影响预测的关键因素及其相互作用，使模型更加透明和易于理解。这种可解释性对于实际工程应用至关重要，因为它可以帮助研究人员和工程师更好地理解模型的决策过程，从而在储氢系统设计中做出更加科学和合理的判断。此外，模型的解释能力也有助于识别潜在的风险因素，例如高盐度对溶解度的影响，为储氢系统的安全运行提供保障。

在当前的研究背景下，传统方法用于预测氢气溶解度主要依赖于经验公式或状态方程，如Peng-Robinson或Soave-Redlich-Kwong模型。这些方法虽然计算效率较高，但往往无法准确反映复杂环境下的非线性相互作用。例如，Ansiri等人发现，先进的机器学习方法在预测氢气溶解度方面优于传统的状态方程。Hadavimoghaddam等人在研究氢气在醇类中的溶解度时，使用了数据处理组技术和遗传编程，结果显示简单相关性在复杂系统中的局限性。Foroughizadeh等人则通过全面评估，强调了当前模型在不同化学条件下表达氢气溶解度的不足。

近年来，机器学习在解决这些问题方面展现出巨大潜力。Cao等人证明，机器学习可以有效预测氢气在生物材料中的溶解度。Ashraf等人利用数字智能范式进行地质测井和岩性预测，而Ashraf等人又通过集成机器学习方法优化火山储层的岩性识别。Gorji等人采用定量结构-性质关系（QSPR）方法，并结合大量数据集，开发了两种新型的MLR-QSPR模型，用于预测氢气在碳氢化合物中的溶解度，结果显示这些模型在内部和外部验证中均表现出良好的性能，优于以往的方法。

对于氢气在水溶液中的溶解度预测，Mwakipunda等人开发了PSO-MERF算法，这是一种结合粒子群优化和多层感知器的混合机器学习方法，其预测精度和计算效率均优于现有模型。Dehghani等人提出了九种机器学习模型，用于预测氢气在水溶液中的溶解度，并通过贝叶斯算法进行优化，其中LSBoost模型取得了最高的预测精度。Cao等人则使用人工神经网络（ANN）结合反馈传播、遗传算法（GA）和径向基函数等算法，发现遗传算法在氢气溶解度预测中表现最佳，其中压力对预测结果的敏感性最高，而盐度的敏感性最低。

尽管这些机器学习方法在预测氢气溶解度方面取得了显著进展，但纯数据驱动的方法往往缺乏物理可解释性，可能生成违反基本物理原理的预测结果，从而影响其在实际应用中的可靠性。例如，Zhang等人展示了如何通过整合物理知识提升结构动力学建模的准确性。Freiesleben等人讨论了模型可解释性在科学推理中的重要性，而Hassija等人则对可解释人工智能在工程应用中的全面进行了综述。因此，结合物理约束的机器学习方法成为解决这一问题的可行途径。

物理信息机器学习（PIML）通过在训练过程中整合领域特定的物理定律，确保模型预测既准确又符合科学知识。这一方法在能源系统中已获得广泛关注，Sharma等人对PIML在流体力学中的应用进行了综述，展示了其在流体流动预测中的优越性。Borah等人展示了如何通过结合物理知识和机器学习优化电池管理系统。Yan等人应用PIML方法提升地热储层的管理效率，Parisouj等人则开发了数据驱动的流模型用于水文系统。Chen等人利用物理信息神经网络（PINN）进行建筑热模型和需求控制。对于氢气技术，Cao等人评估了支持向量机（SVM）、决策树（DT）、随机森林（RF）、人工神经网络（ANN）和物理信息神经网络（PINN）等模型在预测氢气产率方面的性能，发现PINN模型在准确性和物理一致性方面表现最佳，为优化化学循环制氢过程和设计氧气载体提供了重要见解。Zhang等人提出了一种物理信息神经网络框架，用于重建关键状态变量，如压力、流速和氢气质量通量，从而实现对储氢系统状态的精确监测和运营规划。

基于对现有研究的全面回顾，本文提出了一种新型的PIML框架，采用PI-XGBoost模型预测氢气在水溶液中的溶解度，适用于多种地下储氢条件。与传统机器学习模型不同，PI-XGBoost模型引入了先进的物理信息特征，如压力-温度比例关系、盐度-温度相互作用以及真实气体的压缩性因素，从而更全面地捕捉氢气溶解度的非线性依赖关系。该模型不仅基于实验数据进行训练和验证，还考虑了理论约束，以确保其在不同储氢场景下的鲁棒性。此外，SHAP分析的应用进一步提升了模型的可解释性，使其在储氢系统设计中能够提供有价值的指导。

本文的研究贡献主要体现在三个方面：首先，引入了PI-XGBoost框架，将物理定律与机器学习方法相结合，确保氢气溶解度预测的准确性和物理一致性；其次，该模型经过严格的理论和实验数据验证，展示了其在不同压力、温度和盐度条件下的可靠性；最后，模型的预测结果不仅有助于储氢系统的优化设计，还能为高盐度环境下的储氢挑战提供解决方案。通过将理论知识与实际应用相结合，本文的研究推动了氢气溶解度预测模型的发展，为高效、可持续的地下储氢系统建设提供了坚实的技术支持。

在实际应用中，氢气储存系统的优化需要考虑多种因素，包括地质条件、环境参数以及化学特性。例如，压力和温度的变化会显著影响氢气的溶解度，而盐度则可能通过塞申诺夫效应降低溶解度。这些因素的相互作用使得传统的预测方法难以准确建模。因此，引入物理信息不仅能够提高预测精度，还能确保模型输出的科学性和实用性。此外，模型的可解释性对于决策支持系统尤为重要，因为它可以帮助研究人员和工程师理解预测结果的来源，从而在实际操作中做出更加合理的判断。

为了确保模型的鲁棒性，本文采用了多种验证方法，包括实验数据和理论约束的对比分析。实验数据提供了实际观测结果，而理论约束则确保模型在物理上合理。这种双重验证方法不仅提高了模型的可信度，还增强了其在不同应用场景下的适应性。例如，在高压和低盐度条件下，模型能够准确预测氢气的最大溶解度，而在高盐度环境中，模型则能有效识别溶解度下降的趋势，从而为储氢系统的风险评估和优化提供依据。

此外，本文的研究还强调了物理信息机器学习在解决复杂能源和环境问题中的广泛应用前景。通过将物理定律与机器学习技术相结合，不仅可以提高预测的准确性，还能增强模型的解释能力，使其在实际工程中更具指导意义。例如，在地热能开发、流体动力学建模和环境监测等领域，物理信息机器学习已被证明能够有效提升模型性能和应用价值。因此，本文的研究不仅对氢气储存技术的发展具有重要意义，也为其他能源和环境领域的研究提供了新的思路和方法。

在实际应用中，氢气储存系统的建设需要综合考虑多种因素，包括地质条件、环境参数以及经济成本。例如，咸水层由于其高盐度特性，可能成为氢气储存的潜在场所，但同时也面临溶解度降低的问题。因此，如何在高盐度环境中实现高效的氢气储存，成为当前研究的一个重要方向。本文提出的PI-XGBoost模型能够有效识别高盐度环境对氢气溶解度的影响，并为储氢系统的优化提供科学依据。这不仅有助于提高储氢效率，还能降低潜在的环境风险，为实现全球碳中和目标提供支持。

总之，本文的研究为氢气储存系统的预测和优化提供了新的方法和技术。通过将物理信息与机器学习相结合，模型不仅能够准确预测氢气溶解度，还能确保预测结果的科学性和实用性。同时，模型的可解释性使得研究人员和工程师能够更好地理解预测过程，从而在实际应用中做出更加科学和合理的决策。这些成果不仅对氢气储存技术的发展具有重要意义，也为其他能源和环境领域的研究提供了重要的参考价值。未来，随着物理信息机器学习技术的不断进步，其在能源存储和环境管理中的应用前景将更加广阔。