混合溶剂溶剂热合成MOF负载Ni(OH)2实现晶格氧介导乙醇氧化新路径

本综述系统阐述了通过混合溶剂溶剂热法构建ZIF67@Ni(OH)2复合材料的创新策略，揭示了晶格氧介导机制（LOM）在乙醇氧化反应（EOR）中的关键作用，为替代传统析氧反应（OER）、提升电解水制氢效率和锌-乙醇-空气电池性能提供了新范式。

　　

亮点（Highlights）

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  混合溶剂策略（水:甲醇=1:1）成功保护ZIF-67骨架结构，实现Ni(OH)₂均匀生长

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  ZIF67@Ni(OH)₂-(1:1)展现卓越EOR活性：1.34 V即可达到10 mA cm^-2，稳定性超40小时

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  法拉第效率97.1%，乙醇至乙酸转化率高达98.6%，近乎完全转化

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  原位光谱证实Ni物种转化为活性相NiOOH，晶格氧直接参与氧化过程

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  提出晶格氧介导乙醇氧化（LOME）新机制：CH₃CH₂OH→CH₃CH₂O→CH₃CHO→CH₃CO→V_O→OH*（V_O为氧空位）

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  混合电解槽电压降低240 mV（50 mA cm^-2），锌-乙醇-空气电池充电电压下降200 mV，往返效率提升10%

结论（Conclusion）

本研究通过精准调控溶剂极性，成功在ZIF-67表面构建了高活性Ni(OH)₂壳层，不仅解决了MOF材料在溶剂热过程中易坍塌的难题，更揭示了晶格氧介导的乙醇氧化新机制（LOME）。该催化剂在EOR中表现出低过电位、高选择性和超长稳定性，其晶格氧直接参与C₂H₅OH→CH₃COO^-的转化路径，突破了传统吸附演化机制（AEM）的能量限制。这项研究为设计非贵金属电催化剂提供了新思路，对推进高效能源转换技术具有重要科学价值。