阴离子-π相互作用驱动相分离作为生命起源前氧化反应的关键路径

【字体: 时间:2025年09月25日 来源:Proceedings of the National Academy of Sciences 9.4

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  来自未知机构的研究人员针对前生命化学中区室化与化学反应性耦合机制这一关键问题,开展了阴离子-π相互作用驱动自组装及其电化学功能的研究。发现该作用可形成微米级组装体并构建阴离子-π-阳离子(anion–π–cation)三联体,实现水分子析氧反应,为早期地球生物能量转化和分子氧生成提供了全新非共价作用机制。

  

区室化(compartmentalization)与化学反应性作为驱动前生命化学进化与选择的核心要素,其内在耦合机制仍待深入探索。本研究揭示了一种在相变化学中长期被忽视的非共价作用——阴离子-π相互作用(anion–π interaction),可驱动形成微米级自组装结构。这些组装体进一步招募阳离子构建阴离子-π-阳离子(anion–π–cation)三联体,通过其电化学环境介导自发氧化反应,实现水分子析氧(oxygen evolution)过程。该发现为早期地球生物能量转化(bioenergetics)和分子氧生成提供了合理的前生命路径,不仅可通过小分子氧化形成原始色素,还能通过氧化依赖性脂质降解实现原始细胞(protocells)的非模板化选择。本研究通过简单而功能显著的非共价作用,将化学功能引入自组装与相变化学体系,为构建电化学活性超分子组装体(supramolecular assemblies)提供了可推广的设计原则,同时为理解非生物进化(abiotic evolution)提供了概念框架。

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