羟基自由基介导水中羟基二苯甲酮降解的微观机制、动力学与毒性效应理论研究

本文通过理论计算揭示了水环境中羟基二苯甲酮（OH-BP）的降解机理，重点解析了羟基自由基（·OH）攻击下的反应路径、能垒变化及中间体毒性演化（如毒性评估模型ECOSAR），为污染物治理提供原子级视角的理论支撑。

　　

Computational details

采用Gaussian 16程序包对Gly·Na⁺(H₂O)_n和Gly·K⁺(H₂O)_n（n=0–8）体系进行几何优化与频率计算。针对小规模簇（n=0–1），通过系统调整金属离子（Na⁺/K⁺）和水分子的空间配位模式构建初始模型；更大规模体系则基于前期低能构型逐步添加水分子完成采样。

Analysis of the structure

本研究从分子层面系统揭示了甘氨酸（中性NH₂CH₂COOH与两性离子NH₃⁺CH₂COO^?形式）与Na⁺/K⁺离子的配位特性及其随水分子数量（1–8个）增加的演化规律。

Conclusion

通过从头计算研究揭示了水簇环境中甘氨酸与金属离子（Na⁺/K⁺）的相互作用机制。Na⁺体系需6个水分子方可实现中性向两性离子构型转变，而K⁺体系仅需4个水分子即可触发转变。质子转移分析表明水合作用能显著降低两性离子形成能垒，多方法学分析（IGMH、AIM）进一步量化了静电相互作用的主导贡献。