金属硼球烯纳米传感器（La3B18?）在CO2选择性捕获与传感中的理论与应用突破

本综述基于密度泛函理论（DFT）计算，系统探讨了La3B18和La3B18?金属硼球烯纳米簇对CO2的高选择性捕获与传感机制。研究揭示CO2吸附可显著调控能带结构（带隙增幅达85%），并通过电导变化实现信号输出，为环境污染治理提供了新型传感器设计策略。

　　

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Computational details

采用高斯09软件包（Gaussian 09）进行全结构优化，使用PBE/def2-TZVP方法对不同自旋多重度的La₃B₁₈和La₃B₁₈^?金属硼球烯进行理论计算。该理论级别此前已成功应用于金属硼球烯体系研究，确保了结果的可靠性。

Pristine nanoclusters

中性La₃B₁₈纳米簇的优化结构如图1所示。其硼-硼键长为1.53 ?，而La₃B₁₈^?中缩短至1.51 ?；镧-硼键长在中性簇中为2.44 ?，阴离子簇中为2.42 ?。计算表明二者均具半导体特性，最高占据分子轨道-最低未占分子轨道（HOMO-LUMO）能隙（E_gap）分别为3.07 eV和更宽值（具体数值未列出），阴离子簇的更高键合强度与更宽带隙为其传感性能提供基础。

Conclusions

总结表明，通过DFT计算评估了La₃B₁₈、La₃B₁₈^?及La?B?₇Al纳米簇在多种毒性（CO、NO）与非毒性（H₂、O₂、N₂、H₂O）气体存在下对CO₂的传感能力。La₃B₁₈^?纳米簇表现出最优的CO₂反应性与灵敏度。QTAIM分析证实CO₂与纳米簇间存在共价-静电杂化作用，与吸附能结果一致。