加拿大粪肥施用土壤氧化亚氮（N2O）排放研究综述（1990–2023）：评估研究进展与排放清单的一致性

本综述系统分析了1990–2023年间加拿大粪肥施用土壤的氧化亚氮（N2O）排放研究，揭示了研究分布与排放热点区域（如安大略和魁北克省）存在显著偏差，指出液态粪肥和中质地土壤研究偏多而微气象学方法应用不足等关键空白，为优化温室气体（GHG）清单和减排策略提供科学依据。

　　

Abstract

加拿大粪肥施用土壤的氧化亚氮（N₂O）排放量估计为1525千吨二氧化碳当量（kt CO₂e）。该估算的准确性取决于排放测量，但由于加拿大各地牲畜类型、气候、土壤和管理的分布差异，获得准确测量具有挑战性。本研究比较了关于粪肥施用后N₂O排放时空分布的研究与《国家清单报告》（NIR）的排放估算，以评估研究与驱动排放关键因素的一致性。共识别122篇文章，包括31项培养实验、57项土壤室研究和8项微气象学研究（其余为建模研究）。尽管51篇文章（42%）基于安大略和魁北克省，该地区仍需更多关注，因其高牲畜数量和湿润气候导致加拿大68.7%的粪肥施用土壤N₂O排放。奶牛粪肥研究最常见（55项），其次是猪粪（36项）和牛肉粪（29项）。魁北克省缺乏牛肉粪肥施用排放研究，而奶牛和猪研究与省级排放合理一致。微气象学方法应用不足在确定年排放量方面存在显著空白。增加对全年和非生长季的研究将改善估算。更多使用固体粪肥和/或更广泛土壤质地的研究将加强国家排放估算，目前主要依赖液态粪肥和中质地土壤研究。需进一步研究填补空白；特别是高分辨率测量，考虑当地畜牧业和湿润气候下的土壤质地。

Introduction

准确估算温室气体（GHG）排放对制定明智有效的气候变化减缓策略至关重要。在加拿大，农业部门占国家GHG排放的8%。其中，农业土壤的N₂O排放占2022年18 Mt CO₂e。粪肥施用农业土壤的直接排放估计为1524.9 kt CO₂e。粪肥施用农业土壤的排放因子旨在代表气候、土壤和作物类型、粪肥类型及管理实践间的复杂相互作用。但需进一步研究以理解GHG减缓实践潜力。与合成氮不同，粪肥施用可增加降解有机碳（C）、有机和矿物氮，并可能影响土壤湿度，从而刺激硝化、反硝化和增加N₂O生产，但存在相当大的不确定性。加拿大地理广阔，气候、土壤、种植系统、牲畜类型和粪肥管理实践多样，加剧了排放估算的不确定性。N₂O排放因子对这些元素间的相互作用敏感，但默认排放因子可能无法捕捉这些相互作用导致估算不准确。最小化N₂O排放估算的不确定性需要针对当地气候条件、土壤、牲畜类型和农业实践的特定区域排放因子。例如，将生长季降水600毫米地点的土壤N₂O排放因子应用于仅400毫米地区可能导致排放高估三倍。加拿大研究人员几十年來调查粪肥施用农业土壤的N₂O排放，但研究注意力少于合成肥料。研究涵盖加拿大各地多种牲畜类型，检查其区域分布和对土壤N₂O排放的贡献。研究人员利用多种技术，如实验室实验、室外室和微气象测量来量化土壤N₂O排放。这些技术的结果在调查N₂O排放时可能无法直接比较。实验室培养有助于隔离个体和组合因素，但无法像室外室和微气象测量那样估算实际排放。室外室适合多处理小区研究；但室本身可能改变土壤温度和湿度条件。此外，该方法需要手动采样，减少时空覆盖。微气象测量无干扰、高空间覆盖，理想用于连续测量和确定年排放，但权衡是处理比较有限且成本高。调查在不同季节进行，包括生长季和非生长季以及全年，考虑温度、降水和蒸发。此外，研究持续时间不同，从单年到多年评估，并检查粪肥施用时间，通常在春季、秋季和生长季分施。而且，土壤N₂O排放评估了不同土壤质地。这些研究旨在捕捉受环境和土壤因素以及时空动态影响的排放变化。尽管存在关于加拿大土壤N₂O排放的评论和荟萃分析，但尚未进行全面分析评估加拿大在理解粪肥施用土壤N₂O排放方面的进展。本研究目标是总结1990–2023年加拿大粪肥施用土壤N₂O排放研究，确定同行评审研究是否准确反映粪肥施用农业土壤N₂O排放分布，并确定是否有足够数据开发改进排放因子，考虑关键因素即牲畜类型、省份、管理和土壤类型。研究将比较排放研究的时空分布与排放强度，探索研究趋势是否与GHG排放不断变化的焦点一致。研究将有助于识别改进模型和细化N₂O排放估算所需的研究空白，从而促进科学决策和研究预算的有效分配。

Materials and methods

Literature search

同行评审研究来自Scopus数据库，使用搜索公式筛选1990年1月1日至2023年12月31日发表的文章。排除荟萃分析和评论，与粪肥施用土壤GHG排放无关或非加拿大研究的文章，以及估计牧场、草场和围场粪肥沉积GHG排放的五篇文章。不考虑通过NH₃挥发和NO₃淋溶的间接N₂O排放。排除报告粪肥热解和造粒期间GHG排放的文章。筛选后获得122篇专注于确定粪肥施用农业土壤N₂O排放的文章，其中一些文章包括多项研究。

Livestock and manure types

牲畜包括奶牛、肉牛、猪、家禽、绵羊和马。粪肥类型分为液态粪肥和固体粪肥。液态粪肥包括浆液，固体粪肥包括垫料家禽粪肥，除非文章另有说明。

Research techniques

采用多种技术估算GHG排放：培养、土壤室、微气象学、建模和混合方法。培养方法涉及将粪肥和土壤放入密封容器在特定温度和湿度下，使用气相色谱等设备分析顶空气体样品或直接测量顶空。土壤室研究使用室收集粪肥施用土壤排放气体样品，提供周期性GHG排放测量。微气象学研究使用风速和N₂O浓度同步测量准连续确定大田或田块排放。建模方法依赖基于过程的模型如反硝化-分解模型或公认排放因子和方程如Holos模型和IPCC国家温室气体清单指南估算GHG排放。使用生命周期评估估算GHG排放的研究归类为混合方法。

Study period and season

研究分为“单年”和“多年”。单年包括一年内或跨两个日历年持续时间少于12个月的研究。多年包括超过12个月的研究。研究进一步按季节分类为“生长季”、“非生长季”和“全年”。生长季测量主要在4月至10月。非生长季测量主要在10月后和4月前。全年研究涉及连续测量约300天或更多。若干文章未明确提供估计期，季节列为“不适用”。

Soil type and manure application timing

研究中的土壤质地分为粗质地、中质地和细质地。粪肥施用时间分为春季或秋季。春季和秋季施用由生长季前或后决定。

Soil N₂O emissions estimates from manure-amended soils in the NIR

各省所有粪肥的土壤N₂O排放估算来自加拿大NIR，使用Tier 2方法。排放通过估算施用于农业土壤的有机氮量乘以国家特定排放因子估算。国家特定排放因子考虑降水、土壤质地、氮源、种植系统和地形。存储期间氮损失后，各种粪肥管理系统的剩余氮假定完全施用于农业土壤用于作物生产。

Results and discussion

Number of studies

122篇文章共135项研究覆盖六种牲畜类型。考虑所有牲畜类型，粪肥施用土壤N₂O排放研究最多在艾伯塔、安大略和魁北克省。研究最多的粪肥类型是奶牛粪，主要土壤类型是中质地土壤。土壤室方法因低成本易用最广泛用于估算土壤N₂O排放。

National emissions estimate (NIR)

2023年NIR报告的粪肥施用土壤N₂O总排放为1524.9 kt CO₂e。分牲畜部门，最大贡献者是肉牛粪（33%），其次是奶牛（28%）、猪（27%）和家禽（11%）。分省，牲畜数量与气候对N₂O排放的相互作用明显。最湿润地区魁北克和安大略省总排放最大（合计占全国68.7%），其次是艾伯塔（15.1%）和曼尼托巴（6.1%）。

Alignment of studies and N₂O emissions in the NIR

比较个体牲畜类型和省份，NIR报告排放与研究数量存在一些不一致。 notably，55.2%肉牛粪肥施用土壤研究在艾伯塔进行，但艾伯塔仅占全国肉牛粪肥施用土壤N₂O排放的35.5%，因干燥土壤低排放因子（EF）。另一方面，由于湿润气候高EF，安大略和魁北克省贡献全国肉牛粪肥施用土壤N₂O排放的45.6%，与研究比例17.2%不成比例。魁北克无测量肉牛粪肥施用土壤N₂O排放的研究。艾伯塔研究较多可归因于该省拥有加拿大最大肉牛人口。尽管安大略和魁北克肉牛产业不如艾伯塔 substantial，土壤N₂O排放每头在湿润气候条件下比半干旱高约六倍。因此，需在安大略和魁北克进行更多固体肉牛粪肥研究以更好理解这些区域排放。大多数奶牛粪肥施用土壤N₂O排放研究在安大略和魁北克进行，占研究59.6%，低于该区域贡献全国排放84.4%。另一方面，不列颠哥伦比亚省奶牛研究比例相对较低（7.0%） compared to艾伯塔（22.8%），但显示比艾伯塔更高奶牛粪肥施用土壤N₂O排放。考虑艾伯塔仅比不列颠哥伦比亚多7.7%奶牛，牲畜数量和排放水平可能不驱动研究投资。艾伯塔更多研究活动可能由强大研究计划促进， enhanced by省早期碳市场包括其独特氧化亚氮减排协议，涵盖粪肥施用土壤N₂O排放。猪粪肥施用土壤N₂O排放是加拿大第三大源，猪粪是排放研究第二焦点。曼尼托巴、安大略和魁北克省占这些研究72.1%。这与这些省高N₂O排放 moderately一致，三省贡献加拿大猪粪肥施用土壤总排放91.4%。特别是魁北克湿润气候条件和 substantial猪人口导致显著49.8%猪粪肥施用土壤N₂O排放。相比之下，新斯科舍省猪粪肥N₂O排放仅占全国0.2%，但有11.1%所有猪粪研究。家禽粪肥施用土壤，研究仅在四省进行：艾伯塔、不列颠哥伦比亚、安大略和魁北克，占该牲畜类型土壤N₂O排放90.7%。其余类别贡献粪肥施用土壤总N₂O排放 less than 2%，比例与研究分布一致。研究分布不均表明需改进考虑牲畜数量和气候当优先研究项目。地理覆盖在排放估算中有价值，因区域和牲畜特定因素日益关键。

Study techniques

最常用测量粪肥施用后土壤N₂O排放技术是土壤室和培养方法。培养方法有助于探索排放机制，但田间相关性不确定，因培养实验观察与田间实验并不总一致。土壤室方法易用成本效益高，适合多处理实验小区。但 periodic采样可能错过排放峰值和高空间变异性，损害依赖这些测量的建模方法准确性。建模和混合方法用于18和16项研究，79%这些研究2016年后发表。近期增加这些方法不意外，因它们需要田间测量数据和/或可靠理解过程 accounting for管理和环境因素。模型可提供更大地理空间覆盖和长期估计；但需要成熟实验数据改进影响排放过程和验证性能。投资微气象学研究使用通量梯度和涡协方差方法可增强N₂O排放估计时间分辨率和连续性，并整合更大区域排放，从而改进这些估计理解和建模。但分析显示微气象学方法研究令人担忧缺乏。仅8项研究使用微气象学方法，2017年后无文章发表。而且这8项研究仅由三个研究组进行，一组贡献单一地点一种土壤质地一种粪肥类型六篇文章。成熟、资金充足研究组使用微气象学方法测量N₂O通量有限，导致粪肥施用土壤高时间分辨率通量数据显著空白。短缺反映微气象学通量系统可研究处理有限（通常2–4小区）。现有微气象学N₂O通量站点可能聚焦肥料排放。克服粪肥修正排放空白需持续资金扩展现有和新团队研究能力（仪器和专业知识）。

Study season and period

2016年以来，发表粪肥施用田土壤N₂O排放文章数量增加，特别关注全年或非生长季N₂O排放。2016–2023年间，约每年两篇文章发表全年或非生长季测量，相比1990–2015年平均每年0.5篇。测量增加表明更大认识理解生长季外N₂O排放重要性，特别春融期间，并突出需全年全面评估捕捉农业活动排放全范围。关注生长季文章数量也从每年0.7篇增至2.7篇。2016年后文章增加可能与加拿大农业和农业食品部资助农业温室气体计划相关，该计划支持2011–2016年间60%粪肥施用土壤土壤GHG排放测量研究。这突出政策支持在 enable研究可能对私营部门无财务吸引力但 essential且需政府培育主题的重要性。全年测量GHG特别关键捕捉非生长季发生N₂O排放，其中反硝化受粪肥施用后可用碳和氮底物影响。春冻融期间土壤N₂O排放有时贡献年排放超60%，因秋季施用粪肥无植物吸收后活性土壤氮激增。基于286处理年包括34粪肥施用处理年，报告非生长季发生年N₂O排放35.5%。17项研究估计全年土壤N₂O排放，仅三项系统测量整个生长和非生长季全年排放。这三项研究最适合估计非生长季与生长季N₂O排放比率。考虑粪肥施用后有机土壤碳和氮库积累，非生长季发生年N₂O排放比例可能高于NIR当前比率，因反硝化由溶解有机碳和土壤氮水平驱动。估计田间N₂O排放研究中，50项多年实验，14项单年实验。近年进行多年实验趋势预期，因它们提供估计N₂O排放诸多益处。多年研究提供变异性全面代表，允许识别长期趋势和处理滞后效应，特别粪肥土壤。这些研究提供连续活动数据也改进模型验证。例如，不列颠哥伦比亚省一项5年研究，年施用400 kg N ha^?1奶牛液态粪肥，显示N₂O排放因子大幅变化范围0.2%至0.6%。多年研究获得结果稳健性通过捕捉年际变异性增加可靠性 compared to单年研究，提供评估减缓策略和设计有效气候变化政策宝贵工具。

Manure application time

识别59和39研究年观察春季和秋季施用后土壤N₂O排放。春季施用研究中，36、20和2项研究观察生长季、全年和非生长季土壤N₂O排放。相比之下，秋季粪肥施用，10和15项研究观察非生长季和全年土壤N₂O排放，突出评估秋季粪肥施用研究有限。秋季施用粪肥提供活性氮化合物可提升非生长季土壤N₂O排放，特别缺乏覆盖作物氮吸收情况下。也报告春季土壤N₂O排放从秋季施用粪肥贡献年排放64%–84%，而春季施用粪肥仅导致年排放11%–51%。全年土壤N₂O排放，特别春季， following固体粪肥施用需更多关注，考虑其 substantial贡献663 kt CO₂e， compared to液态粪肥827 kt CO₂e。分析涵盖66项液态粪肥研究和29项固体粪肥研究。有趣的是，仅四项研究估计全年土壤N₂O排放与秋季施用固体粪肥，显著少于检查秋季施用液态粪肥12项研究。调查春融期间土壤N₂O排放 following上年秋季施用固体粪肥值得特别关注，提供信息改进模型和GHG清单估算。春季反硝化活动从接收秋季施用固体粪肥土壤比接收秋季施用液态粪肥高3.8–5.3倍。而且，固体粪肥倾向于保留更多有机物质，从而贡献粪肥施用后延长时期土壤N₂O通量。缺乏加拿大各地数据限制我们估算准确性。秋季施用粪肥后非生长季土壤N₂O排放仅在四省报告：不列颠哥伦比亚、安大略、魁北克和新斯科舍。草原省缺乏研究可能归因于较低降水水平和较冷温度因土壤N₂O热点时刻通常跟随降雨事件发生。但是，指数-平台模型证明更高累积冷冻度日增加春季土壤N₂O排放，这在曼尼托巴常见。因此可能在这些区域观察更高春季土壤N₂O排放 following秋季施用粪肥。

Manure types

液态粪肥研究多于固体粪肥研究。土壤N₂O排放可能从液态粪肥施用高于固体粪肥 due to更高易分解氮和水含量，可能增加反硝化。研究发现液态猪粪排放因子是固体猪粪14倍 both年作物和多年生饲草田。当前清单计算方法相同排放因子处理液态和固体粪肥。但是， given液态粪肥施用在加拿大农业土壤更普遍及其增加反硝化潜力，相同排放因子应用于接收液态和固体粪肥区域可能风险不准确N₂O估算。需更多研究验证跨不同气候和土壤条件浆液更高排放。

Soil texture

分析发现18、47和9项研究在细、中和粗质地土壤进行，64%研究聚焦中质地土壤，仅24%研究在细质地土壤。细质地土壤有利反硝化 due to低渗透性和高水填充孔隙空间导致更大部分小孔隙在促进N₂O生产水位（～80%水填充孔隙空间）和更高土壤有机含量作为微生物代谢碳源。为解释这些差异，NIR使用比率因子调整排放因子。对于粗、中和细质地土壤，比率因子分别为0.49、1和2.55。这些因子主要基于加拿大东部结果，因西部细质地土壤研究有限。一致这些研究，分析发现仅八项研究在草原省细质地土壤进行。考虑先前研究发现有机氮施用在细质地土壤N₂O排放比粗质地土壤高10倍，可能当前NIR比率因子不准确特别 few研究确定粪肥修正排放因子和比率因子。确保每种土壤质地EF准确性重要，因加拿大细质地和粗质地农业土壤大面积。

Conclusion

粪肥施用土壤N₂O排放重要，但估算这些排放挑战 due to牲畜数量、粪肥管理、气候和土壤复杂相互作用。最广泛使用估算粪肥施用后土壤GHG排放技术是土壤室和培养方法，尽管各有田间相关性和空间变异性限制。尽管微气象学方法有潜力增强N₂O排放估计，它们应用不足仅八项研究在加拿大。这突出粪肥施用土壤显著测量空白。2016年以来，粪肥施用土壤N₂O排放研究增加， notable上升全年和非生长季测量，可能由农业温室气体计划驱动。需更多安大略和魁北克省牛粪肥施用土壤研究以反映这些湿润区域高N₂O排放。关于显著影响土壤N₂O排放粪肥施用时间，需更多研究，特别秋季施用粪肥及其非生长季影响，具体春融。此外，关注液态粪肥和中质地土壤可能偏见NIR估算。细质地土壤排放是显著空白。我们建议加拿大研究组进行更多全年高分辨率通量测量，考虑牲畜数量、粪肥管理、气候条件和土壤质地，提供粪肥修正土壤N₂O排放更全面理解。