在准二维/三维钙钛矿中设计能量级联结构，以实现低阈值下的自发辐射放大

《Laser & Photonics Reviews》：Engineering Energy Cascades in Quasi-2D/3D Perovskites Toward Low-Threshold Amplified Spontaneous Emission

准二维/三维钙钛矿异质结构通过PEO-PBAE氢键修饰优化能级排列，抑制Auger复合，实现激子高效传输与载流子浓度调控。实验表明该结构使自发辐射阈值降低至16.6 μJ cm?2，净模增益系数提升至892 cm?1。

　　

摘要

金属卤化物钙钛矿，尤其是准二维钙钛矿，由于其卓越的光电性能，已成为下一代激光二极管增益介质的有希望的候选材料。然而，传统的准二维钙钛矿存在激子传输效率低以及在高载流子密度下效率急剧下降的问题。本文提出了一种准二维/三维钙钛矿结构，通过分子工程策略实现了高效的能量级联。PEO中的C─O─C官能团与PEA⁺形成氢键，从而延缓了PEA⁺与[PbBr₆]^4?八面体无机层的结合过程。这种改性使得制备出的薄膜具有更细的晶粒尺寸、更高的结晶度以及更平整的表面。此外，经过改性的准二维/三维薄膜表现出更高的激子结合能，并在高载流子密度下减少了效率下降现象，这是通过从准二维相向三维相进行定向能量转移有效抑制奥杰复合（Auger recombination）实现的。因此，准二维/三维薄膜的自发发射阈值降低到了16.6 μJ cm^?2，同时获得了更高的净模态增益系数（892 cm^?1）。这些发现为开发低阈值钙钛矿激光器提供了重要的理论依据。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。