相关斯托克斯-反斯托克斯散射的完全量子微扰描述

《physica status solidi (b)–– basic solid state physics》：Fully Quantum Perturbative Description of Correlated Stokes–Anti-Stokes Scattering

本文基于量子光学理论，构建了电磁场与材料振动相互作用的完整量子模型，推导了非共振Stokes-anti-Stokes（SaS）散射中的四波混频（FWM）机制。通过海森堡算符的微扰理论，证实了SaS散射的第三阶非线性极化率与经典理论的一致性，并揭示了量子纠缠光子对的产生机制。研究指出，FWM贡献的SaS光子对具有非经典统计特性，且其光谱不对称性可通过振动与电子极化率的干涉解释。

　　近年来，科学家们对拉曼散射过程中产生的斯托克斯-反斯托克斯（SaS）辐射之间的量子关联性进行了深入研究。这一现象，被称为斯托克斯-反斯托克斯散射，被发现可以生成纠缠光子对，因此成为量子光学技术中的一个有前景的工具。然而，对这一过程的完整量子理论描述却一直缺失。本文通过量子力学原理，构建了一个完全量子化的模型，用于描述介质在振动拉曼响应下的电极化过程，并引入了量子电磁场的处理方式。我们利用海森堡算符的量子微扰理论，得到了材料电极化的动力学演化，并展示了在第一阶微扰中会出现类似于四波混频（FWM）的关联SaS散射，从而完全描述了非共振SaS光子对的生成。同时，我们还讨论了如何从量子形式主义中构建SaS散射的三阶非线性光学susceptibility，并证明其与经典场在受激拉曼中的susceptibility一致。

在这一现象中，斯托克斯和反斯托克斯模式都会从真空状态开始，光子对自发地生成，因此不能直接应用经典光的受激拉曼理论。然而，已有文献中通过经验性理论来描述SaS过程的三阶susceptibility，或忽略声子衰变，这无法解释其光谱特征。本文的贡献在于，通过从第一性原理出发构建了一个完全量子化的非线性光学理论，以更深入地理解SaS光子对的生成机制。

首先，我们构建了拉曼相互作用的哈密顿量，涵盖了光与物质振动自由度的相互作用。光子的散射被分解为斯托克斯和反斯托克斯两种模式，它们的频率分别对应于入射光频率与物质振动模式频率的差值和和值。通过量子微扰理论，我们计算了电极化的演化过程，并发现第一阶微扰贡献与四波混频现象相关，而该现象是SaS光子对生成的关键机制。这表明，即使在非共振条件下，光子对的生成仍可以通过量子相互作用实现。

接下来，我们通过完全量子化的形式构建了SaS散射的三阶susceptibility，并展示了其与经典场受激拉曼理论中得到的susceptibility一致。这一结果表明，尽管SaS散射在经典理论中常被忽略，但在量子光学中，其susceptibility可以通过严格的量子计算得到。我们还讨论了如何引入经验性的电子三阶susceptibility，以获得正确的SaS光子对光谱。这不仅为SaS光子对的生成提供了理论支持，还揭示了其与经典光场之间的内在联系。

此外，本文还探讨了SaS散射中振动与电子相互作用的耦合。在量子模型中，声子不仅参与光子对的生成，还通过耦合的热浴机制进行衰变。这一耦合过程可以解释为，声子与电磁场之间的相互作用激发了非线性响应，从而产生光子对。我们通过将量子极化与哈密顿量相结合，进一步分析了其对光子对谱的贡献。通过引入量子涨落和微扰理论，我们发现SaS散射的三阶susceptibility在共振条件下会表现出特定的光谱形状，这与实验观测结果一致。

在讨论部分，我们还强调了量子光学中的非线性相互作用如何影响SaS光子对的生成。通过引入三阶susceptibility，我们能够解释SaS光子对的光谱不对称性，这一现象在之前的研究中被观测到，但缺乏理论解释。本文通过量子计算，揭示了这种不对称性是由振动和电子两种不同机制的相干叠加导致的，这为理解SaS光子对的光谱特性提供了新的视角。

我们还指出，本文的理论框架可以应用于各种初始量子态，而不仅仅局限于真空态。这意味着，除了光子对的生成，我们还可以研究SaS散射对斯托克斯或反斯托克斯光束的量子效应，这些光束可能处于弱相干态，作为激发场。这为研究介于经典受激拉曼和自发生成SaS光子对之间的中间区域提供了理论基础。

在实验验证方面，本文的结果与已有的实验数据高度一致，进一步支持了量子光学理论对SaS散射的描述。通过引入量子涨落和相互作用机制，我们不仅能够计算SaS光子对的光谱特性，还能够理解其与物质温度之间的关系。此外，通过分析Susceptibility的相位变化，我们揭示了量子干涉效应如何影响SaS光子对的生成概率，特别是在共振区域。

总之，本文为SaS散射的量子理论描述提供了完整的框架，揭示了光子对生成机制的深层物理原理，并展示了其在量子光学中的应用前景。这一理论不仅为理解光子对的光谱特性提供了依据，还为未来的量子光学实验和应用提供了新的研究方向。