Zintl相氮化物Ca2ZnN2热电传输特性的从头算研究

《physica status solidi (b)–– basic solid state physics》：Ab Initio Study of Thermoelectric Transport Properties of Zintl Phase Nitride Ca2ZnN2

热电材料Ca2ZnN2的晶体结构为四方晶系，采用DFT和玻尔兹曼传输理论计算显示其p型导电性，300K时电导率达1.63×10^4 S/cm，载流子寿命约10^-15 s，但室温ZT值仅0.017-0.018。当温度升至500K且载流子浓度达1×10^20 cm^-3时，ZT提升至0.07-0.08。研究指出p型掺杂因更高迁移率和功率因子更适用于热电应用。

　　

摘要

随着对替代能源解决方案需求的不断增长，人们对用于废热回收的热电材料产生了浓厚的兴趣。Zintl相是具有潜力的热电材料候选者，然而Ca₂ZnN₂的传输特性仍大多未被研究。在这项工作中，我们结合了密度泛函理论和半经典玻尔兹曼传输计算来预测Ca₂ZnN₂的内禀热电性能。该化合物具有四方晶结构，表现出p型导电性，其在300 K时的电导率（σ = 1.63 × 10⁴ S cm^-1）和空穴迁移率（μ_h ≈ 10 cm² V^-1 s^-1）较高。极化光学声子散射主导了载流子的弛豫过程，导致载流子寿命约为10^-15 s。晶格热导率相对较大（p型为k_L = 14.0 W m^-1 K^-1，n型为k_L = 13.0 W m^-1 K^-1），因此在室温下的热电优值（ZT）较低：p型为0.017，n型为0.018。然而，ZT随温度和载流子浓度的增加而提高，在500 K时，当载流子浓度为n = 1 × 10²⁰ cm^-3时，p型的ZT可达到0.07，n型的ZT可达到0.08。值得注意的是，尽管n型的塞贝克系数较高，但p型掺杂由于具有更高的迁移率和功率因数而更具优势，这使得Ca₂ZnN₂成为p型热电应用的有希望的候选材料。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。