基于熵驱动的离子聚集与聚合物结晶调控技术，用于低温锂金属电池

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Entropy-Driven Modulation of Ion Clustering and Polymer Crystallinity for Low-Temperature Lithium Metal Batteries

固态锂金属电池采用多组分策略提升固体聚合物电解质构型熵，有效缩小锂离子簇尺寸并抑制聚合物结晶，解决低温（如-20℃）下离子传输和溶剂脱附问题。实验表明，SPEs在-20℃离子电导率提升8.5倍，锂/铜电池300次循环效率达98.59%，低温性能稳定；锂/磷酸铁锂电池500次循环容量保持91.49%。该策略为低温固态电池提供了新途径。

　　

摘要

固态锂金属电池因其固有的安全性和高能量密度而受到了广泛关注。在各种固态电解质中，固态聚合物电解质（SPEs）具有优异的加工性能和界面相容性，但存在较大的离子簇形成和结晶问题，这阻碍了Li⁺的传输和脱溶剂过程，尤其是在低温环境下（例如深海条件）。本研究采用了一种多组分策略来提高SPEs的构型熵，使得Li簇的大小减少了2倍，并抑制了聚合物的结晶。这些变化促进了快速脱溶剂过程，并形成了高熵的固态电解质界面。由于这些优势，改进后的SPEs在?20°C时的离子导电性提高了8.5倍（达到0.17 mS cm^?1）。Li/Cu电池在室温下经过300次循环后，平均库仑效率（CE）达到了98.59%，即使在温度降至?20°C后，其CE也几乎保持不变。此外，Li/LiFePO₄电池（N/P = 4）在?20°C下经过500次循环后，容量提高了13倍，平均容量保持率为91.49%（持续时间为248天）。这一策略为高性能SPEs在实际低温应用中提供了新的途径。

图形摘要

通过熵驱动的调节机制，可以有效控制离子簇的形成和聚合物的结晶程度，从而显著提升锂金属电池在低温下的性能。与传统的电解质相比，富含无机物的高熵电解质在?20°C时表现出更优异的离子导电性、库仑效率和容量保持能力。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。