选择性原子掺入：协同调控吸附物演变与晶格氧路径，以增强水氧化反应

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Selective Atomic Incorporation: Synergistically Tailoring Adsorbate Evolution and Lattice Oxygen Pathways for Enhanced Water Oxidation

氧析出反应（OER）关键瓶颈在于动力学缓慢和催化机制复杂。本研究通过原子Ir掺杂NiMoO4催化剂，协同吸附物演化机制（AEM）与晶格氧机制（LOM），显著降低过电位至253mV（10mA cm?2），实现超1000小时稳定性，具备工业应用潜力。

　　

摘要

氧进化反应（OER）仍然是水分解过程中的一个关键瓶颈，其发展受到缓慢的反应动力学和复杂的催化机制的阻碍。在此研究中，我们通过选择性地将铱原子掺入二元金属氧化物NiMoO₄中，协同优化了吸附物演化机制（AEM）和晶格氧机制（LOM），从而提高了水氧化的效率。显微表征和密度泛函理论（DFT）计算证实，铱原子优先占据NiMoO₄中的八面体Mo位点。这种选择性的铱掺入提升了O 2p轨道的能量，激活了晶格氧在Ni和Ir之间的桥接作用（Ni─O─Ir）。这种协同作用使得AEM和LOM得到有效激活，这一结果通过原位光谱/质谱分析和化学探针得到了验证。得益于这种协同机制，优化后的Ir-NMO（NM₉₈I₂O）催化剂表现出优异的OER性能：过电位低（在10 mA cm^?2时为253 mV）、稳定性极高（连续运行时间超过1000小时），并且在水电解器中具有很好的实用性。

图形摘要

氧进化反应（OER）由于反应动力学缓慢和催化机制复杂而成为水分解过程中的一个关键瓶颈。在本研究中，通过选择性地将单个铱原子掺入NiMoO₄中，实现了吸附物演化机制和晶格氧机制（AEM-LOM）的协同作用，从而获得了优异的性能：过电位低（在10 mA cm^?2时为253 mV）、稳定性高（超过1000小时），以及在水电解器中的实际应用潜力。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。