介孔PtPd合金：高熵氧化物异质结构在高效电催化甲醇氧化反应中的应用

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Mesoporous PtPd Alloy: High Entropy Oxide Heterostructures for Efficient Electrocatalytic Methanol Oxidation Reaction

研究通过原位组装MOF衍生高熵氧化物异质结构，制备了PtPd-HEO催化剂，显著提升甲醇氧化活性（比Pt/C高一个数量级），功率密度达155mW/cm2且稳定性优异。实验和DFT模拟表明，HEO调控PtPd电子结构增强非CO路径选择性和羟基物种生成，协同效应及孔结构促进性能提升，为下一代催化剂设计提供新策略。

　　

摘要

直接甲醇燃料电池（DMFCs）的广泛应用受到了商业贵金属催化剂对甲醇氧化反应（MOR）活性较低以及易受一氧化碳（CO）毒害的显著阻碍。为了解决这些问题，本文采用了一种原位制备方法，利用金属-有机框架（MOF）衍生的高熵合金（HEA）制备了具有介孔结构的PtPd-HEO（HEO = 高熵氧化物）异质结构。该催化剂的质量活性比商用Pt/C催化剂高出至少一个数量级。使用这种催化剂制备的DMFC实现了155 mW cm^?2的峰值功率密度以及长期运行稳定性，性能优于基于Pt/C和PtPd/C的燃料电池。原位光谱研究结合密度泛函理论（DFT）模拟表明，PtPd合金的价电子结构受到HEO组分的调控，从而提高了对非CO路径的选择性，并增加了活性羟基物种的生成。PtPd-HEO优异的MOR催化活性和耐久性归因于这种协同电子调节作用以及其多孔结构。基于HEO的介孔异质结构的开发被视为设计下一代能源转换和可持续技术催化剂的有前景策略。

图形摘要

本文开发了一种通用的合成方法，通过原位组装从MOF衍生的HEAs制备出介孔PtPd-HEO异质结构。该材料表现出优异的MOR催化效率和耐久性，其性能显著优于商业基准催化剂。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。