将Pd–PEPPSI复合物整合到超交联聚合物中：一种用于异相C–C偶联反应的高稳定性和可重复使用的催化剂

《Chemistry – An Asian Journal》：Pd–PEPPSI Complex Integrated into Hyper-Crosslinked Polymer: A Highly Stable and Reusable Catalyst for Heterogeneous C–C Coupling Reactions

制备了一种超交联聚合物负载的Pd–PEPPSI单位点催化剂，通过3-氯吡啶辅助配体和NHC功能配体协同作用，解决了活性金属物种聚集与流失问题，在Suzuki-Miyaura偶联和Mizoroki-Heck反应中实现0.1 mol% Pd的高效催化（TOF达1.23×10? h?1），循环10次后仍保持90%活性。

　　

摘要

由于活性金属物种的聚集或浸出导致的催化剂失活仍然是非均相催化领域的一个主要挑战。在这项研究中，通过将一种均相的Pd–PEPPSI（吡啶增强型前催化剂制备、稳定和活化）复合物通过一步直接编织策略整合到超交联聚合物（HCP）中，将其转化为单相非均相催化剂。在Pd–PEPPSI复合物中，3-氯吡啶作为辅助配体，稳定钯中心并促进C-C偶联反应中的氧化加成；而N-杂环卡宾（NHC）则作为功能配体。HCP的层次孔结构和高表面积提高了催化剂的回收利用率并减少了金属的浸出。HCP-Pd–PEPPSI-3催化剂在Pd负载量为0.10 mol%的情况下，能够高效催化各种芳基卤化物和芳基硼酸的Suzuki–Miyaura交叉偶联反应，产率达到99%，转化频率（TOF）为1.23 × 10? h?1。此外，在相同的Pd负载量下，该催化剂在Mizoroki–Heck反应中的产率也达到了98%。经过10次循环后，催化剂的产率仍保持在90%，显示出优异的回收性能。这种策略有效防止了Pd的浸出和聚集，使得HCP-Pd–PEPPSI-3成为一种多功能且可持续的Pd催化反应催化剂。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。