关于基底形态特征在高功率模式下对钙钛矿薄膜光致发光稳定性重要性的研究

《Journal of Magnesium and Alloys》：Research on the Importance of Substrate Morphological Features in High-Power Mode for the Perovskite Film’s Photoluminescence Stability

CsPbBr3量子点薄膜在三维微孔波导基板支持下，通过冰模板与喷涂沉积法实现分层结构，显著提升高功率激发下的光致发光稳定性与白光混合精度，热管理效率提高2.5倍，光强增强4.35倍，颜色波动降低81.68%。

　　

王文芳|张曦|任航|王尧|王学毅|王一成|李雨萌|梁东|张泰哲|王帅|穆怡宁

长春科技大学物理学院，中国长春 130022

摘要

在这项研究中，我们探讨了在高功率激发下CsPbBr₃钙钛矿量子点薄膜的光致发光稳定性，重点关注基底形态在调节热耗散和吸收特性演变中的关键作用。传统的二维基底在连续波激发过程中会导致严重的热积累和光谱不稳定性，从而影响光致发光效率和白光通信中的颜色混合精度。为了解决这些问题，我们提出了一种新型的三维微孔波导基底，并结合冰模板法和喷雾辅助沉积技术制备了分层的CsPbBr₃/CsPbI₂Br量子点薄膜。这种三维结构增强了热耗散，减轻了钙钛矿量子点的热诱导降解，并稳定了光致发光性能。实验结果表明，基于三维基底的薄膜光稳性阈值大约是二维基底薄膜的2.5倍，显著提高了光致发光稳定性。此外，其光致发光强度比二维基底薄膜提高了约4.35倍。值得注意的是，基于这种结构的白光混合在CIE 1931色空间中得到了有效定位，颜色混合波动相比二维基底减少了约81.68%。我们的研究结果表明，三维基底作为光致发光性能的关键决定因素，为开发高效钙钛矿器件提供了有前景的途径。

引言

光与物质相互作用中最基本的现象之一是光电效应[1]，[2]，[3]，其中入射光子通过电子激发和弛豫诱导新波长的辐射发射。光致发光材料的进步推动了诸如光放大器[4]，[5]，宽带白光发射[6]，[7]，超快光学器件[8]，[9]，随机激光器[10]，[11]以及生物成像系统[12]等关键技术的发展。

金属卤化物钙钛矿量子点（PQDs），特别是CsPbX₃（X = Cl, Br, I），由于其高的光致发光量子产率（PLQYs）、可调的带隙以及可溶液处理性[13]，[14]，[15]，[16]，已成为这些应用中的有希望的材料。值得注意的是，PQDs的光致发光（PL）量子效率已超过90%[17]，PL响应时间小于纳秒[18]，并且高功率发射强度可达到数百mW/cm²[19]。这些特性使得PQDs成为下一代白光照明和可见光通信（VLC）平台[20]，[21]，[22]的理想候选者。然而，基于PQD的器件在高功率操作下面临诸多挑战，包括吸收特性的不稳定性、钙钛矿量子点的热诱导降解以及颜色混合的光谱漂移，这些问题阻碍了它们的可扩展性和商业化应用[23]，[24]，[25]，[26]。特别是，沉积在二维（2D）基底上的PQD薄膜在薄膜顶部会产生显著的热积累，导致物理性质波动[27]。为了克服这些限制并阐明这些波动的机制，本文研究了CsPbBr₃基底对薄膜光致发光（PL）的影响[28]，并提出了一种基于三维（3D）微孔波导基底的PQD集成策略，进一步改善了热管理并在高功率激发下稳定了PL行为。

在这项工作中，我们研究了在不同泵浦功率密度和薄膜厚度下CsPbBr₃ PQDs物理特性的变化。我们提出并实现了一种三维微孔波导基底，用于空间重新分配热量，减少光谱不稳定性，并提高功率耐受性。这里的功率耐受性定义为在连续波激发下PL强度保持在初始值90%时的最大泵浦功率密度。此外，我们提出了一种基于冰模板法的沉积新方法来制备三维微结构中的PQD薄膜，并通过实验验证了其在提高热稳定性和发射稳定性方面的有效性[29]。这项工作为将PQDs集成到高效照明和白光通信系统中开辟了有前景的途径[30]。

章节摘录

钙钛矿量子点溶液的合成

CsPbBr₃和CsPbI₂Br钙钛矿量子点是通过传统的热注入方法在惰性氮气氛围中合成的，具体步骤遵循Protesescu等人的报道[13]。使用Cs-oleate和PbBr₂（或PbI₂/Br₂）作为前驱体，在非极性溶剂中进行制备。Cs-oleate前驱体被预热后注入热的PbBr₂溶液中以引发成核。混合物通过浸入冰浴中淬火以停止进一步生长并确保单分散性。

光与PQDs相互作用中的物理机制

从理论上讲，光与CsPbBr₃的相互作用涉及大约三个物理过程。首先是CsPbBr₃薄膜内部的纳米晶体被激发，这主要涉及入射泵浦光子的有效吸收以及在导带（E_c）中产生光激发电子。第二个过程是弛豫，此时光激发电子在E_c中与空穴复合并返回价带（E_v），同时伴随

基于高效PQDs PL的白光照明和通信限制

为了阐明基底形态特征对PQDs PL行为的重要性及其限制，我们构建了一个比较性的原位测量系统，如图4(a)所示。该原位系统主要集成了三个功能：用于通信应用的光学调制、用于白光照明的颜色混合以及用于器件老化的性能测试。

根据上述讨论，主要的技术矛盾在于

结论

总结来说，本文提出了一种用于高功率钙钛矿薄膜光致发光的三维微孔波导基底，并进一步阐明了CsPbBr₃在二维基底上热稳定性退化的物理机制。实验表明，在高强度照明下，CsPbBr₃薄膜的顶层温度可超过100°C，由此产生的损伤或分解会从顶层向基底方向逐渐扩散。

CRediT作者贡献声明

任航：研究、数据整理。王文芳：撰写——初稿、方法论、研究、概念化。张曦：可视化、验证、形式分析、数据整理。王帅：监督、研究。穆怡宁：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取、概念化。梁东：研究。张泰哲：研究。王一成：研究。李雨萌：撰写——审阅与编辑。王尧：形式分析。王学毅：

数据可用性

数据可应要求提供。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了吉林省基金项目（项目编号：20240101300JC，负责人：Y.N.M.）的支持。