四元Heusler合金CoMnVAl和CoMnCrSi的电子与拓扑性质：第一性原理研究

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Electronic and topological properties of quaternary Heusler alloy CoMnVAl and CoMnCrSi: A first-principles study

本研究通过密度泛函理论和紧束缚近似，系统研究了CoMnVAl和CoMnCrSi四元Heusler合金的电子、磁性与拓扑性质。结果表明，CoMnVAl为非磁性半金属，CoMnCrSi为磁性半金属，两者均存在贝里曲率，分别表现出17 S/cm和50 S/cm的本征异常霍尔电导率，并证实两者为拓扑节点线半金属。

　　

Madhumita Halder | Athira Venugopalan | Raghu Chatanathodi

印度科泽科德国立技术学院物理系，673601

摘要

本文研究了四元Heusler合金CoMnVAl和CoMnCrSi的电子、磁性和拓扑性质。采用密度泛函理论（DFT）和紧束缚近似（TBAP）相结合的方法来研究这些合金的电子结构和拓扑特性。研究表明，CoMnVAl是一种非磁性半金属，而CoMnCrSi是一种磁性半金属。在两种合金中都观察到了Berry曲率，这导致CoMnVAl和CoMnCrSi在费米能级处的固有异常霍尔电导率分别为17 S/cm和50 S/cm。费米面上观察到了类平带表面态和节点环状结构，表明这两种合金都是拓扑节点线半金属。

引言

由于Heusler合金具有多种新颖的多功能性质[1,2]，在过去十年中引起了极大的兴趣。作为半金属铁磁体、无自旋能隙半导体和拓扑半金属，它们属于自旋电子学材料范畴[3,4]。这些材料的主要作用是提供自旋极化的电荷载流子或自旋电流。Heusler合金具有广泛的可调节电子和磁性质，并且具有相似的晶体结构。当前的研究重点是从拓扑绝缘体到拓扑半金属状态的转变[5,6]。在拓扑绝缘体中，强的自旋-轨道耦合导致导带和价带的反转，从而产生非平凡的电子能带结构。拓扑半金属是价带和导带在费米能级（E_F）附近交叉的材料[7]。根据系统中存在的对称性，这些交叉点被分类为Dirac点或Weyl点。如果带状交叉呈线性，则称为节点线半金属。由于自旋电子学、量子传输和拓扑在这些系统中都是相互关联的，因此磁性拓扑半金属在自旋电子学研究中尤为重要[8,9]。

Weyl半金属预计具有较高的电子迁移率，这意味着它们可以用于自旋电子学器件中以实现更高效的电流传输。对于一种材料表现出Weyl半金属行为，必须打破反演对称性或时间反演对称性。同时存在反演对称性和时间反演对称性会导致Dirac半金属性质[10,11]。Berry曲率在分类材料的拓扑状态及其性质方面起着重要作用。Berry曲率对时间反演操作是奇异的，而对反演对称操作是偶异的。因此，需要打破时间反演对称性或反演对称性才能观察到Berry曲率的效果。化学式为XX'YZ的四元合金（其中X、X'和Y是过渡金属原子，Z是主族sp元素）属于空间群F4m3m的非中心对称晶体结构[12, [13], [14]]。这意味着这种晶体结构中不存在反演对称性。大多数Heusler合金具有磁性，这意味着系统中同时打破了反演对称性和时间反演对称性。这使得四元Heusler合金成为研究Weyl半金属性质的理想选择，并有可能发现文献中较少提到的磁性Weyl半金属。因此，晶体对称性为化合物中存在Berry曲率提供了指示。然而，Berry曲率的大小取决于材料的磁性和电子结构，这些可以通过各种参数进行调节。Heusler合金以其高可调性而闻名，可以导致从拓扑绝缘体到磁性Weyl半金属等多种拓扑状态。

Co2MnAl被理论预测为一种新型的磁性拓扑Weyl半金属[15]，而Co2VAl则通过理论和实验都被预测为磁性Weyl半金属[16]。据报道，四元Heusler合金CrAlTiV也表现出Weyl半金属行为[17]。在本研究中，我们理论研究了两种四元Heusler合金CoMnVAl和CoMnCrSi的电子、磁性和拓扑性质。根据Slater-Pauling规则[18,19]，CoMnVAl（含有24个价电子）被认为是非磁性的，而CoMnCrSi（含有26个价电子）被认为是半金属铁磁体。这些Heusler合金的电子能带结构已在文献中报道[20], [21], [22], [23], [24]。然而，据我们所知，这些四元Heusler合金的拓扑性质和Berry曲率的存在尚未被研究。在本文中，我们对Berry曲率、异常霍尔电导率（AHC）、新型表面态和费米面等拓扑性质进行了详细的理论研究。我们使用了DFT和TBAP相结合的方法来研究这些四元Heusler合金的拓扑性质。我们的研究表明，这两种合金都是拓扑节点线半金属。

计算细节

计算细节

从头算电子结构计算采用了维也纳从头算模拟包（VASP）[25], [26], [27]中实现的平面波赝势方法。电子交换-相关泛函采用Perdew、Burke和Ernzerhof（PBE）并在广义梯度近似（GGA）下进行[28]。CoMnVAl和CoMnCrSi的计算分别使用了480 eV和460 eV的平面波能量截止值。k点网格采用8×8×8的Γ中心配置

电子结构

一般来说，对于四元XX'YZ Heusler合金，存在三种能量上不相等的构型：（类型I）X位于4c位置，X'位于4d位置，Y位于4b位置，Z位于4a位置；（类型II）X位于4b位置，X'位于4d位置，Y位于4c位置，Z位于4a位置；（类型III）X位于4a位置，X'位于4d位置，Y位于4b位置，Z位于4c位置。对这三种非等效结构都进行了体积优化。类型I结构具有最低的能量，表明这两种Heusler合金的结构是稳定的。

总结与结论

我们利用DFT和紧束缚计算理论研究了CoMnVAl和CoMnCrSi Heusler合金的电子结构、磁性和拓扑性质。研究表明，CoMnVAl是一种非磁性半金属，而CoMnCrSi是一种磁性半金属。这两种合金在高对称点处的能带结构中存在间接重叠。观察到有限的Berry曲率，这导致CoMnVAl和CoMnCrSi在费米能级处的固有异常霍尔电导率分别为17 S/cm和50 S/cm。

CRediT作者贡献声明

Madhumita Halder：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，监督，项目管理，方法论，研究工作，资金获取，形式分析，概念化。 Athira Venugopalan：软件，资源，形式分析。 Raghu Chatanathodi：撰写 – 审稿与编辑，监督，项目管理，资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

M.H.和R.C.感谢印度科技部（DST）提供的财政支持（参考编号：DST/WOS-A/PM-42/2021），以开展这项研究工作。作者还感谢NITC的计算建模与仿真中心（CCMS）提供的计算设施。