使用太赫兹时域光谱和洛伦兹DHO模型对未掺杂和掺0.03 wt% Fe的LiNbO3单晶的太赫兹响应进行了全面研究

《Materials Science in Semiconductor Processing》：Comprehensive investigation of the THz response of undoped and 0.03 wt% Fe-doped LiNbO 3 single crystals using THz-time domain spectroscopy and Lorentz DHO model

本研究通过Czochralski法生长未掺杂和0.03wt%铁掺杂的z-cut LiNbO3单晶，结合拉曼光谱和太赫兹时域光谱分析，发现铁掺杂显著改变其太赫兹介电响应，主导模式为E(TO1)，为优化太赫兹光子器件提供新依据。

　　这项研究聚焦于铁（Fe）掺杂对锂铌酸盐（LiNbO?）单晶在太赫兹（THz）区域光学特性的影响。锂铌酸盐是一种具有广泛应用的高介电功能光学材料，尤其在光子学、非线性光学和电光器件领域。通过使用Czochralski技术，研究者在相同条件下生长了未掺杂的LiNbO?单晶以及0.03 wt%铁掺杂的LiNbO?单晶，以确保晶体质量的一致性。这些单晶均为z切面，并且在化学合成过程中采用了高纯度的初始材料，包括碳酸锂（Li?CO?）、五氧化二铌（Nb?O?）和三氧化二铁（Fe?O?）。通过精确控制Li/Nb的非化学计量比（48.45/51.55），并引入特定比例的Fe?O?作为掺杂剂，研究者成功制备了Fe:LiNbO?单晶。

在材料制备完成后，研究团队利用拉曼光谱技术对晶体的结构进行了深入分析，以研究Fe掺杂对振动模式的影响。拉曼光谱是一种非常强大的工具，能够揭示晶体的振动特性，并且其光谱参数对晶体结构、缺陷和化学计量比的变化极为敏感。通过拉曼光谱，研究者能够观察到LiNbO?单晶在不同掺杂情况下的振动模式特征，这些特征与多种横向光学（E(TO)）和纵向光学（A1(LO)）声子模式相关。此外，研究团队还对Fe掺杂对晶体的电学性质和光学特性的影响进行了系统分析，特别是对晶体在太赫兹波段的折射率、吸收系数和介电函数等关键参数进行了研究。

研究结果表明，Fe掺杂显著地改变了LiNbO?单晶的太赫兹响应。这种变化主要源于Fe掺杂对电荷载流子动力学和太赫兹与晶体的相互作用机制的调节。通过实验数据的拟合，研究者使用了洛伦兹阻尼谐振子（DHO）模型，该模型能够有效描述晶体在太赫兹频率下的介电响应。拟合结果显示，最低的振动模式E(TO1)对未掺杂和掺杂晶体的介电响应具有决定性作用。这一发现不仅揭示了Fe掺杂对LiNbO?单晶在太赫子波段光学特性的影响机制，还为开发更先进的太赫兹光子器件提供了重要的理论依据。

太赫兹区域的频率范围为0.1至10 THz，对应的波长约为3至30毫米。该区域被认为是电磁波谱中最难以利用的一部分，介于微波和红外波段之间。由于其独特的物理特性，太赫兹波在科学和工程技术领域展现出巨大的应用潜力。例如，太赫兹波可以用于检测和识别各种物质，因为它们能够提供独特的光谱指纹。此外，太赫兹波具有非电离性质，其光子的能量（约4.1 meV在1 THz处）不足以将电子从分子或原子中剥离，因此在生物和医学应用中具有相对安全性。太赫兹波还能够穿透许多非金属材料，如塑料、陶瓷、木材、纸张和某些织物，这使得其在无损检测（NDT）和安全筛查中具有广泛的应用前景。

太赫兹波的穿透能力与其频率密切相关。波长越短，穿透深度越小，但空间分辨率越高。因此，在太赫兹成像和传感技术中，可以实现穿透深度与分辨率之间的权衡。此外，太赫兹波具有极快的时域分辨率，其时间持续范围从亚皮秒到数皮秒，这使得太赫兹时域光谱技术成为研究分子和电子系统快速瞬态动力学的有力工具。在这一背景下，LiNbO?单晶因其显著的非线性光学系数、宽透明范围、优异的相位匹配能力、光学带隙以及出色的电光和光折变特性，成为光子学领域的重要材料。其在太赫兹波段的应用潜力同样值得关注，这主要得益于其第二阶非线性光学系数（d??）和低频光学声子模式（软光学声子模式），这些模式与铁电行为、强烈的红外活动以及独特的声子-极化子相互作用相关。

此外，LiNbO?单晶的可调介电响应使其能够对太赫兹波的传播进行精确调控，从而提高太赫兹系统的灵敏度和分辨率。这些特性不仅使其在基础研究中具有重要价值，也为其在先进技术应用中的潜力提供了支持。为了进一步拓展LiNbO?单晶在太赫兹领域的应用，研究者探索了通过过渡金属掺杂来优化其光学、光折变、热电和电学特性的策略。铁作为一种常见的过渡金属掺杂剂，因其能够改变电荷传输机制并增强光折变特性而被广泛使用。尽管Fe?O?掺杂对LiNbO?的光学特性产生了重要影响，但其对太赫兹光学参数的影响仍是一个值得深入研究的领域。

因此，本研究首次系统地探讨了0.03 wt%铁掺杂对z取向LiNbO?单晶的振动模式和太赫兹光学参数的影响。通过实验和理论分析相结合的方法，研究者不仅揭示了Fe掺杂对LiNbO?晶体在太赫兹波段行为的调控机制，还为未来在太赫兹光子学领域的发展提供了新的思路。这些研究结果对于优化基于LiNbO?单晶的太赫兹设备的性能具有重要意义，同时也为开发新型太赫兹材料和器件提供了理论支持。

在实验过程中，研究团队采用了多种先进的分析技术，以确保研究结果的准确性和可靠性。除了拉曼光谱外，研究者还使用了太赫兹时域光谱（THz-TDS）技术，该技术能够提供高分辨率的太赫兹光谱数据，并且能够研究太赫兹波与材料之间的相互作用。通过THz-TDS，研究者能够系统地分析Fe掺杂对晶体在太赫兹波段的关键参数的影响，包括折射率、吸收系数和介电函数等。这些参数的变化不仅反映了材料的物理特性，还揭示了Fe掺杂对晶体在太赫兹波段行为的调控机制。

此外，研究团队对实验数据进行了建模分析，以进一步理解Fe掺杂对LiNbO?单晶在太赫兹波段行为的影响。通过使用洛伦兹阻尼谐振子模型，研究者能够对实验数据进行拟合，并揭示出最低振动模式E(TO1)对晶体介电响应的主导作用。这一发现不仅加深了对LiNbO?晶体在太赫兹波段行为的理解，还为未来在该领域的研究提供了重要的理论依据。

综上所述，这项研究通过系统地分析铁掺杂对LiNbO?单晶在太赫兹波段的光学特性的影响，揭示了Fe掺杂对晶体在该波段行为的调控机制。这些发现不仅有助于优化基于LiNbO?单晶的太赫兹设备的性能，还为开发新型太赫兹材料和器件提供了理论支持。通过实验和理论分析相结合的方法，研究者成功地揭示了LiNbO?单晶在太赫兹波段的物理特性，并为其在未来的光子学应用中提供了新的方向。这些研究成果为太赫兹光子学领域的发展做出了重要贡献，同时也为相关领域的研究者提供了有价值的参考。