基于拓扑相变的非线性太赫兹光响应动态极化控制研究及其在低能耗拓扑光电子器件中的应用

本研究针对传统拓扑态调控方法存在的高能量阈值和非侵入性控制难题，利用低能太赫兹激发技术，在ZrTe5超薄材料中实现了温度诱导拓扑相变过程中的非线性光响应动态调控。研究人员观察到具有可调几何特性的巨幅非线性太赫兹光响应，并发现其响应符号在拓扑相变点发生反转，与贝里曲率偶极子（BCD）直接相关。该器件在0.5 THz范围内表现出~1 μs的响应时间和5.6 pW/Hz0.5的噪声等效功率，为太赫兹探测提供了新方案，推动了拓扑光电子器件的发展。

　　

在当今凝聚态物理和材料科学领域，拓扑绝缘体(Topological Insulator, TI)的发现标志着一个重大突破。这种新型量子物质状态具有体相绝缘但表面呈现金属性自旋极化状态的特征，受到时间反演对称性的保护。然而，如何通过外部刺激（如电场、光场和磁场）精确调控拓扑保护态，同时避免对脆弱拓扑态的破坏，一直是该领域面临的核心挑战。传统调控方法往往需要高能量阈值，这限制了其在低能耗设备中的应用。

太赫兹频谱（0.1至10 THz）因其与生物分子振动指纹的独特匹配性以及超快载流子动力学特性，在6G通信和量子传感等下一代技术中展现出变革性潜力。然而，太赫兹探测器技术面临多重瓶颈：室温探测受热力学限制，带宽和速度受限，现有探测器缺乏动态可调性。虽然低温探测器可以克服部分性能问题，但其依赖笨重、高能耗的冷却系统，使其难以满足便携式、现场部署应用的需求。

在这项发表于《Research》的研究中，研究人员通过综合运用密度泛函理论(DFT)计算与角分辨光电子能谱(ARPES)分析，揭示了ZrTe₅在温度诱导拓扑相变过程中的复杂动力学。研究团队采用化学气相传输法(CVT)合成高质量ZrTe₅单晶，通过机械剥离技术制备ZrTe₅薄片，并利用电子束光刻(EBL)技术定义器件电极结构。研究人员构建了基于ZrTe₅的非对称天线结构太赫兹探测器，采用锁相放大技术精确测量光电流响应，并通过有限差分时域(FDTD)模拟分析了天线结构的场增强效应。

在理论模型方面，研究人员建立了有效的4×4 k·p模型哈密顿量，揭示了ZrTe₅的拓扑特性由带隙符号表征，其大小对晶格参数极为敏感。通过温度变化，系统经历了从强拓扑绝缘体(STI)到弱拓扑绝缘体(WTI)相的转变，这一过程通过参数m的符号变化来捕捉。

晶体结构和拓扑相表征

研究人员首先分析了ZrTe₅的正交晶系结构（Cmcm空间群），该结构由沿c轴连接的2个ZrTe₃链组成。高分辨率透射电子显微镜显示清晰的晶格条纹，面间距为13.7和4.1 ?，分别对应(001)和(100)晶面。温度依赖性纵向电阻率测量显示在约115 K处出现特征峰，标志着拓扑相变的发生。这一电阻率异常对应于通过狄拉克极化子化学势的动态调制，将低温下的STI相与高温下的WTI相分离。

跨越拓扑相变的可切换太赫兹响应

器件结构包含改良的非对称天线、CVT合成的ZrTe₅多层结构和六方氮化硼(h-BN)钝化层。FDTD模拟显示，扇形天线结构在器件沟道内产生局域电场分布，实现了约23倍的近场增强因子。在6个样品组的测试中，器件电阻在115 K的电荷中性点达到峰值450 Ω。光电流响应表现出巨大的符号反转行为，尽管在转变点以下温度电阻变化极小。

ZrTe₅中BCD诱导的非线性光电流

研究揭示了贝里曲率偶极子(BCD)机制在非中心对称ZrTe₅中产生非线性太赫兹光响应的作用。计算显示了动量空间中贝里曲率和BCD的分布，其中BCD分量d_xz测量了贝里曲率分布的一阶矩。与太赫兹光的相互作用由于BCD介导的非线性响应导致激发载流子的不对称分布，从而产生定向光电流。

太赫兹探测性能表征

研究人员全面测量了ZrTe₅器件在0.32至0.34 THz频率范围和77至300 K温度范围内的光电流响应。在77 K时，器件表现出显著的负光电流（峰值频率处约-30 nA），这是STI相的特征。随着温度向拓扑相变点(~115 K)升高，光电流幅度系统性地减小并经历完全的极性反转，在300 K时转变为正值，此时WTI相占主导。

时间响应动力学分析显示，在77 K时光响应表现出显著增强的信号幅度和优异的信噪比。波形分析得出上升和下降时间常数分别为τ_on ≈ 730 ns和τ_off ≈ 650 ns，分别对应约218 kHz和245 kHz的频域带宽。频率依赖性响应度测量显示在0.02至0.54 THz范围内响应度值集中在0.1 A/W附近，表现出宽带响应特性。

噪声等效功率(NEP)计算显示在0.02至0.54 THz范围内达到约20 pW Hz^-1/2的平均水平，比传统商业室温太赫兹探测器低约2个数量级，同时保持了宽带探测能力。

研究结论表明，该工作代表了太赫兹技术的重要进展，通过利用拓扑绝缘体ZrTe₅中布洛赫准粒子的几何和拓扑特性，实现了由拓扑相变调制的鲁棒太赫兹光电流，具有卓越的响应速度(<1 μs)和高信噪比，超越了传统技术。理论发现证实了光电流切换的微观起源，这与从强拓扑绝缘体到弱拓扑绝缘体的拓扑相变过程中狄拉克质量(m)的符号变化相关。

高质量ZrTe₅晶体的开发及其与范德瓦尔斯异质结的集成显著提高了器件响应度至0.4 A/W，并将噪声等效功率降低至令人印象深刻的5.6 pW/Hz^1/2。尽管拓扑相变是通过温度静态诱导的，但其对太赫兹光响应的影响是深远的：能带结构的拓扑重构改变了贝里曲率偶极子，实现了对低能太赫兹激发的极性可逆、对称性 governed 的非线性响应。这确立了拓扑相变作为太赫兹探测工程的有力控制轴。

这些发现强调了低能太赫兹激发在超薄材料中动态极化和控制拓扑态的潜力，为探索对称性破缺现象和推进下一代光电子器件提供了一个多功能框架。该研究不仅深化了对拓扑材料中非线性响应的理解，而且为开发高性能、低能耗的太赫兹探测技术开辟了新途径，在量子计算、先进光子设备和6G通信等领域具有重要应用前景。