基于NV色心钻石纳米针尖的超快非线性光子传感器实现纳米飞秒级电场探测

为解决传统电光传感器空间分辨率受衍射极限限制、NV色心钻石量子传感器时间分辨率不足的问题，研究团队开发了基于氮空位（NV）色心钻石纳米针尖的超快非线性光子传感器，实现了≤500 nm和≤100 fs的时空分辨率电场测量，为先进纳米材料表征提供了全新解决方案。

　　

在当今纳米科技飞速发展的时代，科学家们对材料在纳米尺度下的超快动态过程探测需求日益迫切。传统电光（EO）传感器虽然具备亚皮秒级时间分辨率，但由于光学衍射极限的限制，其空间分辨率难以突破微米尺度；而近年来兴起的基于钻石氮空位（NV）色心的量子传感技术虽能实现纳米级空间分辨率，但其时间分辨率通常局限于纳秒量级。这种时空分辨率的不匹配，严重制约了人们对纳米材料中超快物理过程的深入理解。

正是在这样的技术瓶颈下，日本筑波大学的研究团队在《Nature Communications》上发表了突破性研究成果。他们巧妙地将超快泵浦-探测技术与扫描探针显微术（SPM）相结合，利用NV色心打破钻石晶格的空间反演对称性，首次实现了同时具备纳米级空间分辨率和飞秒级时间分辨率的电场传感技术。这项技术为二维材料、半导体器件等纳米材料的载流子动力学研究提供了前所未有的研究手段。

研究人员主要采用了以下关键技术方法：1）使用Ga⁺聚焦离子束（FIB）制备NV色心钻石纳米针尖；2）采用10 fs超快激光系统作为泵浦-探测光源；3）利用自感知原子力显微镜（AFM）实现"定点模式"纳米定位；4）通过电光采样测量局部电场变化。实验样本包括n型GaAs晶圆和通过金辅助转移法制备的单层及多层WSe₂/SiO₂/Si样品。

Diamond nonlinear photonic sensor

研究团队首先制备了基于CVD生长电子级钻石的NV纳米针尖。通过光致发光（PL）测量确认NV色心以负电荷态（NV^-）和中性态（NV⁰）混合形式存在。扫描离子显微镜和PL成像显示该针尖的空间分辨率优于660 nm，甚至可能达到≤500 nm，这主要得益于针尖顶端EO灵敏度的增强效应。

Electro-optic sampling on the surface of a semiconductor

使用n型GaAs作为测试样品，研究人员首先在宏观条件下观察到了正EO信号，弛豫时间约为1.1 ps，这与表面电场被光生载流子屏蔽后通过声子散射或扩散恢复的过程一致。通过NV针尖测量时，虽然信号幅度减小至1/42，但仍能观察到正EO信号，弛豫时间缩短至≈0.5 ps，表明表面缺陷和二维传导增强了载流子散射和扩散。

Electro-optic sampling on a transition metal dichalcogenide

在二维材料WSe₂的测量中，宏观条件下单层（1ML）区域显示负EO信号，体材料区域显示正EO信号。通过NV针尖测量发现，1ML WSe₂始终显示负EO信号（p型特性），而体材料WSe₂在t≈0 ps时显示负信号，在t≈1 ps时转变为正信号。时间常数分析显示1ML区域为单指数弛豫（τ≈0.2±0.1 ps），体材料区域为双指数弛豫（τ₁≈0.3±0.1 ps，τ₂≈2.2±0.1 ps）。

研究团队通过玻尔兹曼输运方程进一步分析了体材料WSe₂中观察到的动力学过程。初始的τ₁≈0.3 ps对应于光生电子从表面区域（≤1 nm）消失的时间，而τ₂≈2.2 ps则与载流子在Λ谷中通过发射A_1g光学模（7.5 THz）的声子发射冷却时间一致。整个过程可以解释为K-Λ谷间的间隔散射和表面缺陷态捕获的组合效应。

这项研究的重要意义在于首次实现了纳米飞秒量级的时空分辨率电场传感，突破了传统技术的局限。该技术不仅能够探测电场，还具有探测磁场和温度的潜力，为先进纳米材料（如SiC功率器件、拓扑绝缘体、各种TMDC材料）的表征提供了强大工具。随着NV探针灵敏度向单NV中心水平的提升，未来有望实现≈10 nm的空间分辨率，为纳米科学和量子技术研究开辟了新的视野。

研究还指出，与传统的光学检测磁共振（ODMR）实验不同，本研究使用的激光能量（1.56 eV）不与NV态跃迁共振，因此与传统直流斯塔克效应无关，但可能与光学斯塔克效应（即逆法拉第效应或逆Cotton-Mouton效应）相关，这为未来研究指明了新的方向。

该技术的灵敏度达到~1×10^-2 Vμm^-1 Hz^-1/2，与Dolde等人报道的传统NV静电计相当，虽然比Michl等人的最新工作低三个数量级，但通过使用QZabre或Qnami的商业化NV钻石针尖，以及发展真空环境下的非接触模式操作技术，有望进一步提升性能。

总之，这项研究通过将NV色心钻石纳米针尖与10 fs脉冲激光相结合，实现了对二维过渡金属二硫化物表面电场的时空测量，为材料科学和纳米技术领域的广泛应用提供了强有力的表征手段。