单变体反铁磁RuO2(101)薄膜的突破：自旋输运与异质结构应用的新范式

本刊推荐：为解决多晶变体对自旋输运控制的干扰问题，研究人员开展了RuO2(101)单变体薄膜的外延生长与磁特性研究。通过X射线衍射、原子分辨率STEM和X射线磁线性二色性(XMLD)技术证实了单变体形成，并发现其与Al2O3(1ī02)基底的氧原子占位匹配密切相关。该研究实现了自旋分裂磁阻(SSMR)效应，为阿尔特磁性(altermagnetism)材料在自旋电子器件中的应用提供了关键基础。

　　

在自旋电子学的发展历程中，磁性材料的研究始终围绕铁磁性和反铁磁性两大传统范式展开。然而，近年来阿尔特磁性（altermagnetism）的提出彻底改变了这一格局——这是一种兼具铁磁体强自旋极化和反铁磁体零净磁化的新奇磁态，其能带结构呈现自旋分裂的费米面，为无外场磁化翻转和高效自旋流生成提供了理想平台。在众多阿尔特磁性候选材料中，金红石结构的RuO₂因其独特的导电性和强自旋-轨道耦合特性备受关注。然而，要实现其实际应用，必须解决一个关键挑战：RuO₂(101)晶面存在两种晶体学等效的变体（Variant A与Variant B），它们的奈尔矢量（Néel vector）取向呈镜像对称关系，若在薄膜中混合存在将导致自旋输运方向的混乱，严重制约器件性能的精确调控。

针对这一难题，日本国立材料科学研究所（NIMS）的Cong He、Zhenchao Wen等研究人员在《Nature Communications》发表了突破性研究成果。他们通过精确控制外延生长条件，在Al₂O₃(1ī02)r面蓝宝石基底上成功制备出单变体RuO₂(101)薄膜，并综合运用X射线衍射(XRD)、原子分辨率扫描透射电子显微镜(STEM)、X射线磁线性二色性(XMLD)和密度泛函理论(DFT)计算等多种技术手段，首次提供了单变体存在的直接证据。更令人振奋的是，基于该单变体薄膜构建的RuO₂(101)/CoFeB异质结构展现了显著的自旋分裂磁阻(SSMR)效应，为阿尔特磁性材料在自旋电子器件中的应用开辟了新途径。

研究团队主要采用脉冲激光沉积技术制备薄膜，通过高真空退火处理优化晶体质量；利用X射线衍射（包括面内φ扫描）进行晶体结构表征；采用原子分辨率高角环形暗场STEM分析界面原子匹配；通过同步辐射X射线磁线性二色性(XMLD)检测奈尔矢量取向；结合第一性原理计算磁各向异性能(MAE)和界面稳定性；制备微纳器件并通过二次谐波法测量自旋输运特性。

结构表征与单变体形成机制

通过X射线衍射分析发现，在600°C退火条件下薄膜呈现最佳结晶性，其(101)晶面间距为0.2538 nm，略小于块材的0.2555 nm。关键的面内φ扫描结果显示：(002)、(101)和(200)晶面均仅出现单一衍射峰，而非理论预期的双峰结构，这直接证明了薄膜中仅存在Variant A单变体。

原子尺度的STEM观测揭示了单变体形成的物理机制。HAADF-STEM图像显示RuO₂(101)与Al₂O₃(1ī02)界面存在完美的晶格匹配，奈尔矢量与薄膜表面呈55°夹角。通过对比RuO₂(101)与RuO₂(10ī)的原子排布模式，发现只有Variant A的氧原子层排布与基底表面匹配，而Variant B的氧原子位置呈现反转状态。DFT计算进一步证实，Al₂O₃(1ī02)/RuO₂(101)构型的形成能密度比Al₂O₃(1ī02)/RuO₂(10ī)低1.2 J/m²，从热力学角度解释了单变体形成的必然性。

阿尔特磁性的角分辨XMLD验证

研究团队利用XMLD技术成功探测到RuO₂的磁有序状态，这一技术对补偿性磁结构具有独特灵敏度。在Ru M边吸收谱中，线性偏振光束显示出明显的各向异性信号，而圆偏振光测量的XMCD信号为零，符合反铁磁补偿特征。通过改变样品角度（θ=-55°, 0°, +35°）和旋转角（φ=0°, 90°），观察到XMLD信号的系统性变化：在θ=-55°时信号最强，θ=0°和+35°时逐渐抑制，这一角度依赖关系明确指示奈尔矢量沿[001]方向排列。温度依赖性测量进一步证实了信号的磁性本质——XMLD信号在奈尔温度（T_N≈390 K）以上显著抑制，而结构贡献的X射线线性二色性(XLD)分量基本不变。

DFT揭示磁各向异性起源

第一性原理计算揭示了RuO₂阿尔特磁性的微观机制。计算表明该材料具有显著磁各向异性能(MAE=1.44×10⁷ J/m³)，其中[001]方向为易磁化轴。每个Ru原子具有1.12μ_B的局域磁矩，呈反铁磁排列。通过自旋轨道耦合二阶微扰分析发现，MAE主要来源于Ru原子的自旋四极矩项(-?Q_zzS_z?)，其贡献是轨道矩各向异性(?L_z?-?L_x?)的两倍以上。这种沿[001]方向延伸的"雪茄型"自旋四极矩分布是阿尔特磁性独特能带结构的根源，在Γ-M等高对称点附近产生显著自旋分裂。

自旋分裂磁阻效应的实验验证

最具应用价值的发现出现在RuO₂(101)/CoFeB异质结构的自旋输运实验中。当电荷电流沿[101]方向时，产生的自旋流方向符合常规右手定则（s∥z×E），二次谐波电阻(R_2ω)随CoFeB磁化方向旋转呈现标准正弦变化（R_2ω∝sinθ），最低和最高电阻分别出现在θ=90°和270°，对应自旋与磁化的反平行(AP)和平行(P)状态。然而当电流沿[010]方向时，由于RuO₂的自旋分裂效应，产生了倾斜自旋流，导致R_2ω~θ曲线出现35°的相位偏移，最低电阻移至70°位置。通过拟合公式R_2ω=a sin(θ+35°)+b sinθ，发现阿尔特磁性贡献(a项)与常规氧位点贡献(b项)的比例达1.4:1，这种由单变体特性导致的新奇磁阻效应被命名为自旋分裂磁阻(SSMR)。

这项研究通过实验与理论的深度融合，不仅解决了阿尔特磁性材料实际应用中的核心障碍——单变控制备问题，更开创性地将XMLD技术应用于阿尔特磁性表征，为这类补偿性磁结构的检测提供了范本。所发现的SSMR效应揭示了单变体RuO₂对自旋输运的独特调控能力，为开发无外场自旋器件、新型磁存储和逻辑器件提供了材料基础。该工作标志着阿尔特磁性研究从理论预测向实际应用迈出了关键一步，对未来自旋电子学的发展具有里程碑意义。