可控自模板合成CoNiFe-PBA中空结构，显著提升电催化析氧反应活性

本研究通过自模板合成和磷化制备了空心CoNiFe磷化物，具有低过电位（273 mV@10 mA cm?2）和优异氧析出反应（OER）催化性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，活性中间体的能垒降低是性能提升的关键原因，为多金属空心纳米结构设计提供了新策略。

　　

摘要

电催化剂的微观结构和组成对其氧演化反应（OER）性能起着至关重要的作用。本文报道了一种可控的自模板合成方法，用于制备具有增强OER活性的中空CoNiFe普鲁士蓝类似物（PBAs）及其磷化物衍生物。首先通过溶剂热法合成可调节金属比例的钴镍碱性醋酸盐，然后与六氰合铁酸钾进行阴离子交换以形成CoNiFe-PBAs，随后进行磷化处理得到中空CoNiFe磷化物（CoNiFe-PBA-Ps）。其中，Co₃Ni₁Fe组成的材料在颗粒尺寸和空心结构方面达到了最佳平衡，从而增加了活性位点的暴露面积并提高了电解质的可及性。最终的Co₃Ni₁Fe-PBA-P在10 mA cm^?2电流密度下表现出273 mV的低过电势和59 mV dec^?1的塔菲尔斜率，性能优于其他Co_xNi_yFe-PBA-Ps以及许多已报道的Co、Ni、Fe基电催化剂。密度泛函理论（DFT）计算证实，其优异的活性源于关键OER中间体的较低能量障碍。这项工作提供了一种设计小颗粒尺寸的多金属中空纳米结构的多功能策略，为高性能电催化剂的发展提供了新的见解。